咸丰八年（1858年），庐州重新被太平军占领，丁忧在家的李鸿章携家眷辗转至当时在南昌的兄长李翰章家里。
此时的李鸿章仍然关心着时局，他不断给曾国藩写信，既请教统帅之道，也流露出投奔之意。这年底，时年35岁的李鸿章来到曾国藩设在江西的建昌大营报到，开启了一段在曾国藩幕府做幕僚的重要人生经历。
初到湘军大营时，李鸿章主要负责起草文书。慧眼识人的曾国藩深知李鸿章的才气，但也知他恃才傲物，锋芒毕露，真要独当一面还要多加历练。当时湘军幕府中有不少如李元度、左宗棠之类的能言善辩之士，曾国藩经常有意无意安排他们与李鸿章辩论，而李鸿章有时也会被驳得哑口无言，锐气大挫。曾国藩更是身体力行来影响李鸿章。李鸿章喜欢晚睡晚起，而曾国藩每日清晨必等到幕僚都到齐后才肯用餐。为了能留在湘军大营，李鸿章渐渐地改掉了之前身上的很多毛病。
李鸿章开始并没有单独的统兵作战，主要是帮助恩师参赞军机。当时新任安徽巡抚翁同书在太平军攻打安徽期间弃城而逃，作为两江总督的曾国藩自然很气愤，决定要参劾翁同书。翁同书是后来身为同治、光绪两朝帝师翁同龢的长兄，其父翁心存当时也身居大学士高位。曾国藩让李鸿章草拟奏疏，李便写下了“臣职份所在，例应纠参，不敢以翁同书之门第鼎盛瞻顾迁就”的重语。
曾国藩把李鸿章起草的奏疏上奏朝廷，翁同书被充军新疆，曾也更加喜欢李鸿章的才华。但李鸿章也因此与翁同龢结下了大仇，为日后翁同龢处处刁难李鸿章的北洋水师埋下了伏笔。
曾国藩的幕僚人才济济，但李鸿章当时与左宗棠、彭玉麟等相处得很不好，与李元度的交情倒是很好。后来，李元度因轻敌冒进而又不听指挥大败于太平军，曾国藩便令李鸿章弹劾李元度。但李鸿章拒不听命，还与恩师闹翻，李鸿章便愤而离开了湘军大营。
曾国藩也意识到自己的过分，便主动写信招请弟子回来，再经过胡林翼、郭嵩焘等朋友的劝说，李鸿章于第二年又重新回到了湘军大营。为了弥补湘军在湖南兵力的不足，曾国藩便命李鸿章回合肥老家招兵。蛟龙归海，李鸿章很快便迎来了自己事业的春天。
李鸿章回到合肥后，凭借家族世交和自己的名望，迅速招募地方团练武装，张树生、刘铭传、潘鼎新等人被纳入麾下，组成了淮军武装的底盘。李鸿章将这支数千人的淮军带到安庆，曾国藩按照湘军的规制进行了整编，并交由李鸿章统领。随着队伍的不断壮大，李鸿章成了统帅上万兵马的淮军统帅，并逐渐脱离了湘军的阵营。
咸丰十年（1860年），清政府苦心经营的江南大营第被太平军攻破，清军在长江下游地区的最后一支主力也失去了，江南豪绅地主纷纷逃到了上海。为了免遭灭顶之灾，豪绅们一方面请来西方雇佣军（美国人华尔成立的“洋枪队”。后来改为“常胜军”），一方面还派人去请曾国藩派兵救援。曾国荃当时正在攻打南京，鲍超又身染疾病，其他湘军将领又不在身边。曾国藩便想到了李鸿章，渴望建功的李鸿章便欣然应允。
同治元年（1862年），上海士绅斥银18万两，雇了7艘英国商船，将在安庆的淮军从太平军眼皮底下分期分批地运到了上海。
初到上海的淮军引起了常胜军的哄笑，淮军的装备陈旧军服残破，看上去如同一群叫花子。不以为动的李鸿章激励将士勇于作战，当年的下半年就独立进行了虹桥、北新泾和四江口的三次恶战，成功守住了上海，中外人士对这支淮军刮目相看。
为了增强保卫上海的实力，李鸿章购买了一批先进的洋枪洋炮来装备淮军，淮军的战斗力大大增强。虽然人数不占优势，但战斗力远远超过了太平军，从此，太平军便不足为惧了。
这时候，湘军走过了它的鼎盛时期，一个属于李鸿章和淮军的时代到来了。
也是在这一年，时年39岁的李鸿章被实授江苏巡抚，成为清朝最为富庶地区的军政大员之一。此后，淮军集团便悄然崛起，李鸿章渴望建功立业的时候终于到来了。
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