为推行新历，沈括毅然决然地在司天监进行变法，罢免了六名墨守成规的旧历官，将平民出身、实践经验丰富的盲人历算家卫朴破格提拔，让其领导改革历法工作。在王安石的支持下，沈括历时五年修成了“奉天历”，新历既符合天体运行的规律，也有利于农业生产实践活动。
为推行王安石的“农田水利法”，公元1072年，沈括积极主持汴河的水利建设。汴河是从京都开封经淮河入运河，到达江南的唯一水上通道，战略地位重要，但多年疏于治理，淤积严重，大大影响了流域内的农业灌溉和航运。沈括实测了汴河下游到淮河两岸共840多里河段的地势，采取分层筑堰技术，用了四五年时间，造淤田1.7万多顷，不仅让农业得到发展，使人们感到变法的直接好处，而且使汴河再现了“过尽千帆，斜晖脉脉”的美丽景象。
为贯彻落实王安石的富国强兵法，沈括又研究了军事学、物理学、数学、地理学等学科，完成了《边州阵法》等重要军事著作，并研究了熟铁和钢铁的性能，改造了军器，制造出“柔薄而韧”、“强弩射之不能入”的铁甲。为研究军需粮草的供应和部队的调动，他还发明了“隙积术”、“会圆术”等数学运算方法。
熙宁八年(1075年)，沈括出使辽国办理边界交涉事宜。在此之前，辽国曾擅自在两国边境归属有争端的地区派驻官员，辽使萧禧更是恶人先告状，到东京要求宋廷确认黄嵬山(在今山西原平西南)一带30里的地方属于辽朝。宋神宗派去谈判的大臣不了解那里的地形，明知萧禧提出的是无理要求，却无法反驳他，双方争执了几天都没有结果，宋神宗只得另派沈括去谈判。沈括首先收集了许多地理资料，并且叫随从的官员们背熟。沈括一行来到辽国后，对辽方提出的问题对答如流且有凭有据。经过13天6轮的艰苦谈判，沈括不辱使命，取得了很大的成功，辽国不得不放弃对北宋的领土要求。在南下归途中，沈括又从国家战略的高度出发，每经一地，就把沿途的民风习俗、地理形势、关隘险要一一详加记录，绘成地图，献给朝廷。宋神宗认为沈括建有大功，遂拜他为翰林学士。王安石也因此对沈括相当倚重，委他为访察使，又委为管理全国财政的最高长官权三司使，派他外出考察新法的执行情况以及效果如何。
不知沈括是性情懦弱，还是多思少言，不喜抗辩，他从不违上，甚至还顺竿上树，谄佞媚上，每每回京都是报喜不报忧，极尽攀附之能。变法里面诸多不合理的事项，只要王安石决定要执行的，他无不极力附和。其实新法在执行中已经暴露出了它的弊端，并没有达到“因天下之为，以生天下之财；取天下之财，以供天下之费”的目的，朝廷内外破坏和阻挠变法的势力异常强大且相互勾结，致使新法贯彻不力，民间怨声载道。如果沈括当时能够如实汇报，及时地提醒王安石，那么新法也就不会那么快即废止，大宋的历史或许会驶向另一轨道。
熙宁九年(1076年)，王安石在守旧势力的疯狂反扑下，第一次被罢相，黯然下台。
作为变法派的重要成员，沈括深怕受连累，急于洗白自己，于是反戈一击马上向宰相吴充呈上了一个秘密报告，洋洋万言，历数新法的种种弊端。其变化之迅捷，转向之坚决，不能不使人怀疑他的人品有问题，所以，吴充转身把这秘密报告呈递给了皇帝。
如此一来，不仅王安石鄙视沈括，骂他是反复无常的小人，就连神宗皇帝也看不过去，“始恶括之为人”。更有那新、旧党人中的不平之士，见皇帝也讨厌沈括，就投其所好，上书弹劾他，说他出使辽国时出卖了国家利益，辱国失地。实际上，那次边界谈判很成功，只是神宗自己软弱，答应了辽国其他的苛刻条件(如增加岁币等)。但却没有人愿意也没有人出来为他辩诬。沈括只得带着满腹的委屈和咎由自取的悔恨出任宣州(今安徽省宣城)知州去了。
三年后，为抵御西夏，朝廷希望借助沈括的军事才能，经略陕右，于是将他改知延州(今陕西省延安一带)，兼任鄜延路经略安抚使，主理当地军政事务。
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