张充和对书法精益求精的精神，是源于严师沈尹默。其实叔祖母在充和童年时为她请的几位先生，尤其是朱谟钦，给予其的书法启蒙甚为关键。朱谟钦是博物馆的专家，但张家高薪聘请，他便舍弃了公家做私家。他会草书、篆书、隶书，他给充和准备的临帖并非是大量印刷发行的那种，而是刚出土的古碑拓片，是著名的 《颜勤礼碑》。《颜勤礼碑》是颜真卿书法代表作之一，业内评价其结构具有端庄豁达、舒展开朗、动静结合、巧拙相生、雍容大方的特点。朱谟钦将拓片一条条剪下来，为充和做成字帖，供其临写。张充和后来说：“我看过后来出版的许多《颜勤礼碑》字帖，字体显得很肥大，完全走样了。那是因为拓片已经装裱，笔画就被撑开了。”
朱谟钦偶然一次见到张充和用古墨练字，很是惊讶，说这些古墨应该是来自明代，看看这些制墨的名家：
至于充和的另一位老师沈尹默，是科班出身，早年留日，后任教于北大。抗战时他在重庆国民政府监察院任职，院长即书法翘楚于右任，还有国学高士章士钊。张充和所在教育部与之距离很近，早就仰慕沈尹默的书法。两人早在昆曲唱酬时就曾结识，充和还曾收到他的赠诗：四弦拨尽情难尽，意足无声胜有声。今古悲欢终了了，为谁合眼想平生。
沈尹默习书法崇尚晋代二王，于不羁中有章法，精于笔势，讲究用笔。当充和来到歌乐山沈宅请求拜师时，他并没有如所传说的让充和先去磨两年墨，反倒谦虚地说：“你拜我当然很高兴了，但是你不能光学我，一个人要有他自己（的风格）才行。”他还说“我只能教你方法”，也就是所谓的用笔。
沈尹默小时练书法，一味追求流利，忽视了力道。沈父深谙书法门道，给了他三十柄折扇，要求他带着扇骨写字。其祖父则让他在鱼油纸上悬腕描摹，纸张就蒙在墙壁的古诗上，目的是锻炼他的 “悬”力，但他并不在意。后来，从安徽走出去的革命家陈独秀给了他“迎头一击”，当面评价他的字：“诗很好，但是字其俗在骨。”从此他坚持练执笔、练大字，两年如一日，“时时刻刻地将笔锋运用在一点一画的中间”。
这些都是沈尹默为张充和讲述的亲身经历。他为充和开了十几种字帖：“尹师给我开了一份应临的碑帖，除汉碑外都是隋唐法度严谨的法书，针对我下笔无法。及至见到我的小楷，马上借给我《元公姬氏墓志》，又针对我小楷松懈无体的毛病。他从不指出这一笔不好，那一字不对，只介绍我看什么帖，临什么碑。也从不叫我临二王，亦不说原委，及至读到他写的《二王法书管窥》才知二王不是轻而易学的。”沈尹默还针对充和的下笔无法，提醒她要从“娘家”（指古人）学写字。他以为，字的点画，等于线条，而且是一色墨的，要注意微妙的变化，圆活妍润。记得白先勇也说过，中国书法与昆曲通妙之处，在于线条美。而沈尹默要求更高：“戈戟锐可畏，物象生动可奇。”
张充和跟随沈尹默学了五年的书法，她自己承认最大收获就是“执笔”。沈尹默几乎不教她理论的东西，就从执笔开始，食指虚张，掌竖腕平。“实指虚腕”的口诀目的还是锻炼她的腕力。后来，无论在北大，还是到美国，张充和执掌书法教鞭时，最强调的就是执笔和悬力。而晚年的张充和在美国花园干活的腕力更是令年轻人都吃惊。
抗战期间，张充和有时坐大半天车，冒着被敌机轰炸的危险，就是为了上歌乐山看沈尹默写字。沈尹默是高度近视，所以写字时脸会贴纸张近一些，但他下笔娴练流畅，写的字气韵十足，而且他始终坚持自己磨墨。充和形容沈尹默的字“龙飞凤舞的”，能看到其中笔画的运动，好像跳舞一样，很好看。她记不清偷偷“捡”过几次老师的墨宝了，但后来都陆续被他人占有了。
除了书法外，沈尹默还对张充和的诗词多有指点。他于此亦是行家，只是诗才被书法成就所遮盖。充和与沈家上下相处融洽，师母褚保权很是喜欢充和，学习之余聚餐赋诗，常常让充和忘记了战时的烦恼，其中发生了一幕幕可乐的趣事，每每回想起来充和就觉得老师的可爱和可敬。去美国之前，张充和曾专程去向沈尹默辞行，那几天师母胃病又发，却仍撑着下楼送了充和四样礼品：绣花被面、墨一锭、杨振华制“尹默选颖”毛笔二支，以及已裱好的沈尹默的墨宝两幅，分别写在一粉一紫的高丽旧笺上。
董桥偶得张充和的一幅字 “十分冷淡存知己，一曲微茫度此生”，欣喜不已：“张充和的工楷小字我向来喜爱，秀慧的笔势孕育温存的学养，集字成篇，流露的又是乌衣巷口三分寂寥的芳菲。多年前初赏她写给
珍重今生未了缘
从汪曾祺、卢前、梅贻琦等人的回忆文章和日记中，可以隐约看出才貌俱佳的张充和身后不乏追崇者，但她却颇有魏晋风度，坦阔地与男女学士交谊。
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