贞观十七年（公元643年），李治立为皇太子，改封李勣为太子詹事兼左卫率，加位特进、同中书门下三品。李世民对他说：“我的儿子刚当上太子，卿原来是他的长史，如今把宫中的事情委托给卿，所以有这样的任命。虽然委屈了卿的阶位、资历，可不要见怪啊。”
李世民又曾经在闲暇中设宴，边喝酒边对李勣说：“我准备把年幼的太子托付给大臣，想来想去没有比卿更适合的人。你过去不遗弃李密，现在难道会有负于朕吗？”李勣拭泪致辞，还咬破手指，流出血来，但一会儿就沉醉不醒了，李世民脱下自己的御服给他盖上，李勣就这样接受了唐太宗的委托。
贞观十八年（公元644年），唐太宗准备亲自征伐高丽，任命李勣为辽东道行军大总管，攻破盖牟、辽东、白崖等数城，又跟从太宗摧毁了驻跸山下的敌阵。因为立功，又封李勣的一个儿子为郡公。
贞观二十年（公元646年），薛延陀的部落发生内乱，朝廷下诏命李勣率二百名骑兵，乘便发动突厥的军队前去讨伐。李勣到达乌德革建山，就打败了他们。薛延陀的大首领梯真达官率部下投降，薛延陀的可汗咄摩支往南逃窜到荒谷，朝廷派遣通事舍人萧嗣业招慰他的部属，送到京师，于是，漠北全都平定了。
贞观二十二年（公元648年），李勣转任太常卿，仍然同中书门下三品。过了十天，又拜太子詹事。
贞观二十三年（公元649年），唐太宗卧病，对李治说：“你对李勣没有什么恩惠，我现在准备贬他为外官。我死后，你应当授给他仆射的官职，他就蒙受了你的恩惠，必定为你尽死力。”于是，唐太宗派李勣出任叠州都督。
李治即位为唐高宗，当月，召李勣入朝拜洛州刺史，接着又加封开府仪同三司，命他任同中书门下，参与执掌机要事务。这一年，又册拜为尚书左仆射。
永徽元年（公元650年），李勣上表请求免除自己仆射的职务，高宗还是命他以开府仪同三司的职务，依旧执掌政事。
永徽四年（公元653年），册拜为司空。当初在贞观年间，唐太宗因为他功勋卓著，曾在凌烟阁上为他画像，到这个时候，李治又命令为他画像，还亲自为画像作序。
永徽六年（公元655年），唐高宗李治欲废王皇后，立昭仪武氏为皇后。但朝中大臣反对，因此，李治问李勣：“‘朕打算立武昭仪为皇后，褚遂良固执己见，以为不可。褚遂良是顾命大臣，这件事应该怎么办呢？”李勣回答：“这是陛下的家事，何必更问外人！”有了李勣这句话，让李治坚定了废王立武的决心，而李勣也因此得到了李治和武则天的信任。
显庆三年（公元658年），李勣跟从唐高宗到东都洛阳，在路上得病，高宗亲自慰问。
麟德初年（公元664年），唐高宗准备东封泰山，诏封李勣为封禅大使，李勣随同唐高宗一同东去。途中在滑州住宿，李勣的姐姐很早守寡，住在李勣的旧宅，武皇后亲临她的住所慰问，赐给她衣服，还封她为东平郡君。李勣坠马伤脚，高宗亲自下问，把自己乘坐的马赐给他。
乾封元年（公元666年），高句丽权臣盖苏文病死，其子男生继掌国事，另外两个儿子男建、男产发难，驱逐男生。男生奔唐朝，恳求唐朝发兵相助。
总章元年（公元668年），唐高宗任命李勣为辽东道行军总管，率兵二万攻城略地，打到鸭绿江。男建派他的弟弟来抵抗，李勣发兵打败了他。追赶敌军跑了二百里，到达平壤城。男建关闭城门，不敢出战，敌军所有的城堡都惊骇不安，很多人离城逃走，来投降的人络绎不绝。李勣又带兵包围平壤，辽东道副大总管刘仁轨、郝处俊，将军薛仁贵都在平壤会合，分路夹击平壤，经过一个多月，攻克了平壤，俘虏高丽王高藏及男建、男产，分割高丽所有的城市，并入州县。此战，唐朝共获一百七十六城，六十九万七千户。至此，高句丽国灭，分其地置九个都督府，四十一州，一百县，设安东都护府统管整个高句丽旧地。
整军凯旋。唐高宗命令李勣顺路把高藏和男建先在昭陵举行献俘仪式，献俘的礼仪结束后，整军进入京城，到太庙献俘。
总章二年（公元669年），李勣被加封太子太师，增赐封邑连同以前的有一千一百户。这一年，李勣卧病，皇帝诏封李勣的弟弟晋州刺史李弼为司卫正卿，让他能够在京城照看哥哥。李勣与弟弟李弼特别友爱，家门以内，李勣严肃得像父亲一样。
自从李勣得了病，只有高宗和皇太子李弘送的药，他才拿来服用；家里请医生、巫师，他都不许进门。他的儿子与弟弟送药来，强迫他服用，李勣就对他们说：“我只不过是山东的一个田夫，攀附英明的君主，过度占取富贵，地位达到了三公的顶点，年纪将近八十，这难道不是命吗？寿命的长短必定是有期限的，怎么能随便就医求活命呢？”竟然拒不服药。
有一天，李勣忽然对李弼说：“我的病好像稍微好些了，可设酒宴来娱乐一下。”于是，堂上女乐工奏乐，檐下罗列着子孙。酒宴结束后，李勣对弟弟李弼说：“我估量自己一定是要死的，想与你诀别罢了。恐怕你悲伤哭泣，骗你说病好像好些了，你不要哭，听我立规矩。我看房玄龄、杜如晦、高季辅辛辛苦苦建成家业，立起门户，也希望把家业传给后辈子孙，结果都被愚蠢的儿子败家荡尽。我有这些犬子，要托付给你，你可要加意防察，有操行不轨、交结邪恶的，立即打死，然后告诉我。又见人死后多埋藏黄金、宝玉，也不必这样。只用麻布覆盖的车，载我的棺木，棺中装殓用平常穿的衣服，只加朝服一套。死后如果有知觉，希望穿上它拜见先帝。随葬的器物只做马五六匹，地宫里的帷帐用黑布做顶，四周围白纱，帐里放十个木偶，表示依照古礼用草人草马殉葬的意思，此外一物不用。姬妾以下，有子女愿意留下自己养育的，听任自便，其余的全都放她们离开。丧事办完，你就搬进我家居住，抚恤小儿弱女。违背我的话的，就如同刺杀我的尸体。”说完后什么话也不再说了，李弼等遵行了他的遗言。
总章二年（公元669年）十二月初三日，李勣去世，享年七十六岁。
唐高宗为他举办丧事，辍朝七日，赠太尉、扬州大都督，赐谥号叫贞武，赐给棺木，让他陪葬在昭陵，命司平太常伯杨日方摄同文正卿监护丧事。到了下葬的那天，唐高宗到未央古城登楼为他送葬，望着灵车痛哭，并为他安置祭奠。太子李弘也跟着高宗给李勣送葬，悲痛到极点，使左右的人都受到感动。皇帝命令百官送到旧城西北，所筑的坟都依卫青、霍去病的先例为准，仿照阴山、铁山及乌德革建山，用来表彰他击败突厥、薛延陀的功劳。
光宅元年（公元684年），李勣得以配享高宗庙受祭。
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