最近，清华大学、伦敦皇后玛丽大学和中国科学院金属研究所的研究人员报告了从糯米中获得的有前途的石墨烯催化剂，并且揭示了在实验和理论上拓扑缺陷的关键重要性。
化学工程系张强教授说：“氧还原/进化反应（ORR / OER）电催化是一些下一代能源系统的核心问题，如燃料电池、金属、空气电池等。”无金属纳米碳材料由于其卓越的活性，高导电性和柔韧性，可调结构和表面化学性质，易于制备和经济可行性，已作为ORR / OER催化剂深入研究。
然而到目前为止，纳米碳材料中的确切活性位点及其在ORR和OER中的特定作用仍然是难以捉摸和有争议的。此外，实际应用中仍需要可负担和可扩展的获得优异催化剂的方法。
“我们提出了一种具有可调氮掺杂和拓扑缺陷的新型石墨烯网，并通过用粘性米，三聚氰胺和Mg（OH）2模板直接碳化三元复合材料制造。”郑成博士----清华大学学生和第一作者。 “然后出人意料的是，在活性和稳定性方面优于Pt / C的优异的ORR性能，以及与Ir / C相当的OER活性，具有0.90V的低超电势间隙，使其成为最好的双功能金属 - 自由催化剂报道”。
与其他样品相比，他们发现石墨烯边缘的拓扑缺陷似乎比氮掺杂更高的活性更重要。 “与以前的结果不同，但对于彻底了解纳米碳催化剂的活性起源很重要，”张教授说。
进行密度函数理论计算以阐明实验结果。 N掺杂部分被证明呈现比原始石墨烯纳米带更高的超电势，但具有五碳或七碳环缺陷的那些部分显示增强的活性。发现具有相邻的五边形和七边形碳环的无氮构型对于ORR和OER都显示出最低的超电势。
“这项工作为无金属纳米碳电催化剂的氧电催化活性的起源提供了新的见解。 “除了杂原子掺杂的纳米碳材料中的掺杂诱导位点之外，拓扑缺陷的重要性被阐明为有前途的ORR / OER催化。
在系统比较先前的报告后，Zhang教授和同事提出，通过类似的电子结构修饰，不同的活性位点，例如掺杂剂，边缘和缺陷，实际上产生对无金属纳米碳材料的有希望的ORR活性，导致优化中间化学吸附和促进电子转移。
这种融合理解应有助于进一步研究。 “我们认为在缺陷边缘的特定杂原子掺杂最有效地改变电子结构，并实现无金属电催化剂的最佳ORR活性。
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