针对锡尔呼纳克杜棱等台吉投奔努尔哈赤，林丹汗传令内喀尔喀和科尔沁部，不得与后金使臣擅自往来，若被发现，定要兴师问罪。
1623年五月，努尔哈赤又暗遣佑雷和伊沙穆，分别前往札鲁特右翼台吉达雅和色本两处。奉命监视右翼的札鲁特左翼台吉钟嫩和巴林左翼台吉昂安等，中途劫夺了佑雷、伊沙穆所带衣物。色本惧怕林丹汗问罪，于是率部逃入科尔沁。科尔沁奥巴也惟恐得罪林丹汗而不敢收留。色本台吉走投无路，只好投奔后金国主努尔哈赤。努尔哈赤得知内喀尔喀的很多台吉怀有归顺之心，但被林丹汗所阻不敢轻举妄动。于是决定以武力相助欲附之台吉。经多次往来，努尔哈赤已争取了科尔沁奥巴为首的诸台吉。1624年二月，努尔哈赤遣巴克什、希福、库尔禅至科尔沁，在伊克唐噶哩坡(今科左中旗花土古拉苏木一带)与奥巴为首的诸台吉刑白马乌牛盟誓（《皇清开国方略》卷8）。此时，林丹汗叔祖岱青台吉与林丹汗不和，遂领所属锡纳明安鄂托克及其六子逃入科尔沁境内，受到奥巴洪台吉的保护。林丹汗命弘吉剌特鄂托克齐赛诺延领兵追回岱青台吉。齐赛诺延深入科尔沁，斩杀了前来堵截的奥巴属下六台吉，取胜而返。1625年十一月，林丹汗亲自率领内喀尔喀部分兵力，前往科尔沁奥巴洪台吉所在地格勒珠尔根城，围城问罪。努尔哈赤命三贝勒莽古尔泰、四贝勒皇太极率领5000名精锐骑兵，由农安塔前来援助奥巴，迫使林丹汗撤走。内喀尔喀巴岳特鄂托克达尔汉巴图尔之子恩格德尔台吉欲归后金，因惧林丹汗，不敢前移。努尔哈赤命诸贝勒率兵，移其部众于辽阳。
在此期间，努尔哈赤以札鲁特部人夺其使臣财务为借口，派阿巴泰、德格类等贝勒率领3000人，深入札鲁特左翼击斩了昂安台吉，尽获其妻孥人户畜产而去。面对后金统治者的军事压力，林丹汗未能有效地组织各部与后金正面作战，客观上为后金提供了蚕食其外围各部的机会。
1626年五月，努尔哈赤亲统大军，分兵八路进攻巴林部，击斩了该部台吉囊努克，收其畜产班师。巴林部的部分台吉率部逃入科尔沁境，归顺了努尔哈赤。同年十月，后金以札鲁特台吉鄂尔齐图等兵阻前往科尔沁的使臣为借口，由大贝勒代善、二贝勒阿敏率领万余兵马攻打了左翼札鲁特诸台吉，俘虏了巴克为首的14个台吉及人畜。随后，后金统治者又以武力迫使察哈尔所属阿剌克楚特鄂托克小台吉图尔济率属下百余户归附了后金。
1626年八月，后金国主努尔哈赤去世，其四子皇太极即位。皇太极登基后，加快了征服蒙古各部的步伐，三征林丹汗。
皇太极以软硬兼施的手段，拉拢并征服了察哈尔部外围的内喀尔喀(巴林、札鲁特、巴岳特、乌齐叶特、弘吉剌特)和科尔沁部，使素来强大的察哈尔部的力量大为削弱。于是皇太极将军事行动的锋芒直指察哈尔部。
奈曼和敖汉为察哈尔八鄂托克成员，影响较大。努尔哈赤及其继承人皇太极早就通过奈曼鄂托克中有影响力的乌木萨特绰尔济喇嘛，策动奈曼部长衮楚克巴图鲁台吉归顺后金。1627年二月，皇太极暗中遣人至奈曼部衮楚克所在地，希望衮楚克说服敖汉部首领索诺木杜棱及克什克腾部首领索诺木诺延归顺后金。四月，奈曼和敖汉部遣人表示，他们曾说服林丹汗与后金讲和，但他们的努力遭到林丹汗和克什克腾部长的拒绝。六月，奈曼和敖汉部长派遣乌木萨特绰尔济喇嘛至都尔弼城(后为清朝养息牧场)，通知后金两蒙古部来降。皇太极领诸贝勒自都尔弼渡辽河，迎接了两部长。1627年十二月，察哈尔阿喇克楚特部长多尔济伊勒登、安班和硕齐、扣肯巴图鲁、昂坤杜棱等台吉，也先后率部依附于皇太极。
在此期间，皇太极曾数次遣人策动喀喇沁部归顺后金，但其所遣使臣均被察哈尔所属多罗特部人截杀。1628年二月，皇太极以使臣被杀为由，亲自率领精锐之师征战察哈尔。皇太极命其弟多尔衮和多铎贝勒为先锋，率精兵先进。多尔衮探知多罗特部青巴图噜塞棱及其部众在敖穆伦住牧，于是合兵袭击了敖穆伦，多罗特部多尔济哈坦巴图噜受伤遁走，台吉固噜被杀，其部众万余人被皇太极俘获（《皇清开国方略》卷11）。
皇太极与喀喇沁通使，进兵察哈尔杀掠了多罗特部。于是，林丹汗兴师进抵喀喇沁部所在地，以武力裹走了喀喇沁苏布地塔布囊及其弟万丹伟征所属户口牧产。喀喇沁拉斯喀布汗与土默特、鄂尔多斯、阿苏特、永谢布的部分台吉联合，攻打了驻守赵城(在呼和浩特城一带)的林丹汗的一支军队。1628年七月，喀喇沁部首领派遣以4名喇嘛为首的使团与皇太极的使臣，刑白马乌牛盟誓，归顺了皇太极。
趁此机会，皇太极决定第二次征察哈尔林丹汗。1628年九月，皇太极分遣巴克什和希福传令西北归顺的外藩蒙古各部率领所属兵马，到达约定地点，以征察哈尔林丹汗。敖汉部长索诺木杜棱、奈曼部长衮楚克巴图鲁会于都尔弼城；内喀尔喀诸贝勒所率兵马会于辽阳城；喀喇沁和科尔沁部会于绰罗郭勒。皇太极统领大军乘夜攻入察哈尔部的锡尔哈锡伯图、英汤图等地，俘获了很多人畜而还。科尔沁台吉满珠习礼及巴敦(孔果尔之子)力战察哈尔部众，将所获物献给了皇太极。皇太极分别赐二人"达尔汉巴图噜"和"达尔汉卓哩克图"号。惟有科尔沁部长奥巴不忍心杀掠林丹汗及其部下，以足疾为由未到达所会之地，与其弟布达齐率部抵达察哈尔边界，虚张声势而还。皇太极遣人问罪，罚驼十峰，马百匹（《皇清开国方略》卷12）。
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