刚入清华大学时，钟开莱读的是物理系，因逃课得罪了吴有训教授，只得转到数学系，到数学系又觉得华罗庚啰嗦，到普林斯顿之后专攻数学中最少研究的概率论。概率、统计不分家，要研究概率一定要有扎实的统计功底，但他偏偏又公开宣称自己“最讨厌统计学家” 。这样，他就把自己能够施展拳脚的范围缩得很小，最终成为美国概率论界第一人，被誉为美国“概率学界教父”。近年，因为在金融经济领域的应用，概率论迅速成为学术热门，在美国研究概率的教授，要么是钟开莱先生的学生，要么是他学生的学生。他的概率论著作被专业学术论文引用次数最多，美国数学学会的评价是，“钟的著作睿智、雅驯、精致，富有人性。”
钟开莱甫列华氏门墙，一天华老爷子啰里八嗦讲了一大堆东西，钟开莱不服气回家折腾了十页的纲领性文字，第二天上课的时候扔给华罗庚，意思是你拿去看吧。华老爷子很不爽，说你不就是个毛头孩子吗，跟我玩这套，华罗庚也折腾了一晚上，硬是把这10页压缩成3页，回敬给钟开莱。当时是西南联大吧，学习氛围可见一斑。
1945年，钟开莱获庚子赔款公费留美奖学金到普林斯顿大学攻读博士学位。到普林斯顿第一天，他说，“我一定要到镇上最好的餐馆吃一顿！”他从火车站拖着行李一路走到普林斯顿最好的法式餐馆，风尘仆仆，蓬头垢面，好说歹说，门童才放他进去。一进餐馆，他竟一眼认出了一位食客是哈拉尔德·克拉梅尔(Harald Cramér)，当时概率和统计学界的世界第一人，他从斯德哥尔摩大学到普林斯顿做访问学者，才来没几天。钟开莱跑到克拉梅尔教授面前，自我介绍，共同吃了一顿饭，饭毕，克拉梅尔就成了钟开莱的博士生导师。克拉梅尔只在普林斯顿呆了两年，两年之后，钟开莱拿到了博士学位，克拉梅尔回到斯德哥尔摩大学当了校长。
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