水凝胶材料因其出色的柔性，延展性，易制备性及丰富的功能拓展性等特点而频繁出镜于柔性传感器，柔性机器人等领域的研究。同时，因其具有与生物体相当的高含水量以及高扩散率，水凝胶在细胞工程，载药和生物工程领域更有着难以替代的地位。然而传统水凝材料机械性能低下，难以承受生产实践中可能出现的高应力，高应变，冲击载荷或循环载荷情况，因而其应用也受到了较大的限制。此前，基于双网络、离子交联、冻融循环、拉伸和机械训练等策略，水凝胶机械性能已有改善，但单一策略往往使得凝胶拉伸性下降或含水量降低。因此，如何制备兼具高强度、高拉伸性、抗疲劳且保持高含水量的水凝胶仍存在挑战。
为制备具有高综合机械性能的水凝胶，贺曦敏教授团队参考了天然结构材料。天然生物材料如木材轻质而坚固，贝壳坚硬而坚韧，而肌腱强韧且抗疲劳——这些材料均受益于多尺度微纳结构以及各向异性特性。因此，该团队提出了定向冷冻后盐析的策略从而在多尺度层面调控水凝胶结构，达到模仿天然材料的目的。通过该策略制备的聚乙烯醇（PVA）水凝胶具有宏观可见的各向异性及仿生光泽，微米尺度的蜂窝状结构，以及纳米尺度的纤维网络。
该凝胶在含水量90%的前提下仍可达到2900%的拉伸应变及11.5MPa的拉伸强度，并且表现出优异的裂纹扩展抑制性。该凝胶优异的综合力学性能来源于其多尺度结构在盐析处理中演变：微米尺度结构的质密化，纳米纤维网络的致密化及网格密度增加，以及分子尺度上结晶度的增加。凝胶中的这些丰富结构在多尺度上协同作用，为其带来了大幅增强及增韧效果。
通过调控聚乙烯醇浓度，该团队通过上述策略制备出了一系列高强度凝胶，其最高强度可达23.5MPa，最大拉伸性可达2900%，其所对应的最大韧性可达210MJ/m3, 最大断裂能可达170 KJ/m-2, 且展现出可循环使用性和极高的疲劳阈值（10.5 KJ/m2）。相较于现有的通过其他方法制备的高强度水凝胶以及许多不含水的弹性体聚合物，通过冷冻辅助盐析策略所制备的水凝胶同时具有较高的强度和拉伸性，从而展现出极高的韧性。该策略可以广泛应用于多种常见的聚合物，如海藻酸钠、壳聚糖、明胶以及纤维素等。与此同时，该策略还可以与其他材料制备方法结合从而用于提升其他凝胶材料的机械性能。
以上相关成果发表在Nature, 2021, 590, 594-599上。论文的第一作者为加州大学洛杉矶分校博士生华牧天和博士后吴书旺，通讯作者为贺曦敏教授。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41586-021-03212-z
通讯作者简介：
贺曦敏是加州大学洛杉矶分校材料科学与工程系的助理教授和加州纳米体系研究所（CNSI）的成员。她在剑桥大学获得博士学位并在哈佛大学进行博士后研究。她的主要研究方向包括刺激响应性材料、仿生功能材料、化学和生物传感器、驱动器等，并将其应用于生物医药、环境、机器人和能源领域。她已经在Nature, Nature Chemistry, Science Robotics, Nature Nanotechnology, Science Advances等杂志发表了60余篇高水平论文、书籍和专利。她获得的荣誉包括Young Investigator Medal of the Society of Engineering Science (SES), 3M Non-tenured Faculty Award, CIFAR Azrieli Global Scholar, International Society of Bionic Engineering (ISBE) Outstanding Youth Award, National Science Foundation CAREER Award, Air Force Office of Scientific Research Young Investigator Program (AFOSR YIP) Award, Hellman Fellows Award, 以及UCLA Faculty Career Development Award。她的关于自调制材料，人工向光材料，及柔性机器人等研究获得了一系列地区和国际的奖励，并且受到了百余家新闻媒体报道。
