赵理君在1924年从学校毕业之后，便回家当了一名小学教师，因为他不安于现状，于是在1931年加入军统，他也被送到了特训班内训练，在这里，他也成为了一位本领高强，心狠手辣的特务。在上海任职期间，因为利用职务之便赚了不少的黑钱，还曾经从事罪恶的勾当。
在1933年，杨杏佛呼吁统一战线，一致对外，老蒋听完这件事之后十分的气愤，于是只是戴笠让他说不了话。就这样，军统送去了一封又一封的恐吓信，但是杨杏佛始终无惧反动派的威胁。
1933年6月，戴笠来到上海，指示赵理君将他杀害。6月18日，他率领5个特务埋伏在上海马斯南路的拐角处，在上午8点，杨杏佛和儿子坐车外出，结果被特务联合射击杀死。在1933年，宋庆龄起草了英文宣言，对老蒋的暗杀进行抗议，一时间在海内外引起了巨大的反响，紧接着宋先生将它翻译成中文，希望史量才能够将其发布出去。看到蒋介石的残忍行径，史量才十分的悲愤，于是他动用了自己平生的所有关系，将暗杀行动公布于天下，引起了全民热议。
蒋介石十分的愤怒，指示将史量才杀死，1934年11月13日，史量才前往上海办公，赵理君在得知了这个消息之后，立马进行了精心的布置，等史量才的车子到达了预定的位置之后，特务们联合开枪射击，结果他倒在了血泊之中。正是经历了这一次又一次的多次暗杀行动，他才有了军统第一杀手的称号，但是在这之后，赵理君的行为很是嚣张。
1941年，他指示手下用自己手里的枪支弹药换取了几艘船的鸦片，河南督警韦孝儒部在巡逻中查获，并下令将这一伙人按律处死，结果这引起了赵理君的不满。1942年3月15日，韦孝儒来到洛阳出席省政会议，结果第2天神秘失踪。岳烛远在司令官蒋鼎文的指示下查明此事，发现是赵理君所为。河南党政教育人士呼吁严惩凶手，老蒋接到电报后，派出几千人将其抓捕，审讯中还发现此人早已是日本汉奸，他被处死后，戴笠还含泪厚葬。
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