公元842年，出生于河南项城（陈州项城），家世贫困。
公元875年，因生活穷困，连讨饭都没人给的李罕之一怒之下到曹州参加了黄巢起义军。
公元879年，黄巢渡江南下，被高骈军队战败，李罕之与毕师铎等投降高骈，被荐为光州刺史。
公元880年，被秦宗权势力打败，投奔诸葛爽，被任命为怀州（河南沁阳）刺史。
公元884年，被诸葛爽任命为河南尹，东都留守。接待上源驿之变后路过的李克用。
公元885年，担任东南面招讨副使，作为诸葛爽的副手，攻打秦宗权。但被孙儒击败，丢了老窝，不久孙儒又退走，李罕之再回洛阳。
公元886年，诸葛爽去世，李罕之与诸葛爽部将刘经发生矛盾，二人激烈开撕。李罕之占领河阳，让同盟兄弟张全义掌管洛阳。
公元888年春，因对张全义索取过份，李罕之被张全义突袭，全族被抓，李罕之只身逃奔太原，投靠李克用，被李克用任命为泽州刺使，仍保留河阳节度使的职位。主政泽州十余年。
公元895年，李罕之随李罕之征讨王行瑜，因功升检校太尉，但李罕之觉得这虚的无用，想到王行瑜的军镇当节度使，没有得到批准，与李克用系产生隔核。
公元898年，12月，潞州统帅薛志勤去世，李罕之未经李克用允许，擅自带兵进入潞州，自称留后。李克用派李嗣昭带部队征讨，李罕之向朱温求援，朱温任命他为昭义军节度使并派部队增援。
公元899年，6月，李罕之病重，朱温认为他不适合在昭义军这样重要的地位担任主要领导，就将他调往河阳任节度使。另派丁会来接替他，结果李罕之在赶往河阳的途中，病死于怀州驿舍，时年五十八岁。
公元908年春，当了皇帝的朱温为表示对支持者的关照，赠给已死的李罕之一个中书令的职衔。
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