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清华-中科院-北科大《Science》子刊:转角石墨烯取得重要进展!

2018年,曹原等人发现当两层平行石墨烯堆成约1.1°的微妙角度,赋予石墨烯超导能力的“魔角”,从而引发奇特的超导效应,当时《Nature》杂志连发两篇关于转角石墨烯的重大成果,并配以评述。国内外学术界为之震动,开辟了凝聚态物理的新领域。扭转双层石墨烯的研究愈发受到关注,如何通过生长的方法直接制备出小扭转角双层石墨烯是当前需要解决的重要课题。

图 2018年曹原双发Nature

控制层间扭转角为调整二维范德瓦尔斯材料的电子特性提供了一种崭新且强大的手段。一般情况下,由于相邻层间耦合增强,电导率随扭转角的减小而单调增加。近日,来自北京科技大学的Lei Gao & 中国科学院上海微系统与信息技术研究所的Haomin Wang& 清华大学的Qunyang Li等研究者(通讯作者)报道了低扭曲角双层石墨烯异常导电率。相关论文以题为“Abnormal conductivity in low-angle twisted bilayer graphene”发表在Science Advances上。

论文链接:
https://advances.sciencemag.org/content/6/47/eabc5555

改变层间扭转角是调整范德华结构电子性质的有效手段。相邻层间扭曲界面的不相称状态通常会抑制层间耦合,从而降低层间电导率。例如,最近的实验表明,二维范德华结构(如石墨烯/石墨烯和石墨烯/石墨烯结)的层间电导率通常随扭转角的增大而单调降低。利用声子介导的层间传输机制可以很好地解释这种依赖于角度的单层层间电导率。

除了层间电导率,二维材料的层间电导率与探针-样品接触电导率耦合的导电原子力显微镜(c-AFM)探测到的垂直电导率,在MoS2/石墨烯、石墨/石墨烯、大扭曲体系石墨烯/石墨烯中也显示出类似的趋势。然而,最近对低角扭曲双层石墨烯(TBG)的研究发现,范德华相互作用与平面内弹性之间的竞争可能会导致石墨烯的局部原子尺度重构,导致石墨烯的超导性、相关绝缘体和自发铁磁性等非常规电子特性。TBG的垂直电导率如何随扭曲角的变化,特别是在原子重构存在时的低扭曲角,仍然是科学上有趣和未被探索的。

在此,研究者报告了低扭曲角的双层石墨烯界面的非单调角相关垂直导电率。随着扭转角的减小,垂直电导率逐渐提高,直至交叉角的取值 θc ≈ 5°,随着扭转角的进一步减小,垂直电导率明显下降。密度泛函理论计算和扫描隧道显微镜揭示了这种异常行为是由于局部原子重构引起的平均载流子密度异常降低所致。原子重构对低角度扭曲二维范德华材料垂直电导率的影响是独特的,为设计和优化其电子性能提供了策略。 

图1 不同扭角TBG电导率的测量。

图2 垂直电导率与扭转角的关系。

图3 电导率和扭角的结构演变。

图4 云纹和亚云纹尺度结构的STM表征。

图5 扭转角下TBG的电导率、载流子密度和原子构型的演化。

综上所述,本文以TBG为例,研究者发现范德华异质结构的垂直电导率与扭转角呈非单调关系。一般情况下,减小TBG的扭曲角可以提高TBG的垂直电导率,因为TBG的层间电导率增加,载流子密度增加。然而,当扭转角低于一定阈值时(θc ≈ 5°),由于载流子密度明显下降,垂直电导率可能随着扭转角的减小而异常下降。

该研究结果强调了原子重构对垂直电导率的影响,垂直电导率是二维界面而非体结的独特特征,并为优化TBG和其他二维范德华结构的电性能提供了指导。(文:水生
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