采用化学气相沉积法在金属表面生长高质量的石墨烯，在电子学和光电子学领域具有广阔的应用前景。经过十几年的发展，石墨烯的生长取得了很大的进步，各种因素在石墨烯生长中的作用逐渐清晰。
近日，上海微系统所Guanghui Yu等研究人员在Carbon 上发表了一篇题为“Role of hydrogen and oxygen in the study of substrate surface impurities and defects in the chemical vapor deposition of graphene” 的综述，详细介绍了氢和氧在碳基杂质和硅氧化物颗粒的形成和消除，以及在晶界、点缺陷和皱纹的形成、观察和控制中的作用。内容主要介绍了具体的实验方法、实验结果和实验机理。最后，介绍了氢和氧在金属表面石墨烯生长研究中的挑战。本文的综述可以提高金属基CVD石墨烯中氢和氧相关的理论知识和实验设计能力。
图1. 碳基杂质的分布、影响和消除。(a)碳基杂质在Cu基体中的分布。(b)碳基杂质对石墨烯在Cu基体上成核和损伤的影响。通过氢(c)和氧(d)消除碳基杂质。
图2. 石墨烯在铜基体上生长过程中硅氧化物杂质的分布、影响和消除。(a)石墨烯在Cu表面[23]生长过程中氧化硅杂质的分布及影响。(b)氧化硅颗粒可控生长。(c)氧化硅颗粒的生长和消除机理。(d)在Cu衬底上石墨烯生长过程中氧化硅颗粒的消除。
图3. Cu上CVD石墨烯中GBs的观察与消除。(a)和(b)通过氢刻蚀法观察GBs的分布。(c)氧化法观察GBs的分布。(d)氧对增大石墨烯在Cu衬底上的畴尺寸的影响。(e)在Cu/Ni合金箔上生长的高定向单层石墨烯。
图4. 点缺陷分布观测及消除。(a)氢蚀刻点缺陷形成空穴示意图。氢(b)和氧(c)刻蚀石墨烯形成的空穴。(d)部分覆盖石墨烯薄膜在空气中热氧化后的光学图像。(e)氢蚀刻后未抛光和抛光的铜箔以及在未抛光和抛光的铜箔上生长的石墨烯畴的光学图像。
图5. 氧化前后石墨烯域的光学图像。(c) 氢蚀刻前后石墨烯域的光学图像。(d) 减少褶皱的示意图。(e) Cu 上石墨烯褶皱的质子辅助弛豫。(f) Cu上无褶皱石墨烯的理论和实验形貌。(g) 具有Cu表面重构条纹的石墨烯表面共六方单晶畴上的网状蚀刻沟和近似平行的蚀刻沟的SEM图像。
氢气和氧气是在金属基材上通过CVD制备石墨烯中最常用的气体，对石墨烯的可控生长和基础研究具有重要作用。CVD在金属衬底上制备石墨烯已经研究了10多年，在氢氧对石墨烯生长影响的研究方面已经取得了很多进展。氢和氧在石墨烯生长中的作用，例如石墨烯的衬底处理、成核、生长和蚀刻，已经得到阐明。然而，许多原子水平的过程和机制尚不清楚，需要进一步研究。
目前，对于氢氧在石墨烯生长中的作用的理解，多是基于对实验现象的宏观解释。虽然一些理论计算已经研究了氢和氧在石墨烯的生长或刻蚀过程中的机理，但原子水平上的机理仍未完全阐明，例如氢和氧对碳源分解的影响（或碳基杂质）及其具体进展；Cu表面上硅和氧的状态、迁移和氧化硅的形成过程；底物中氢和氧的碳原子的传输和相互作用；以及石墨烯从基体析出后与基体之间氢和氧的存在形式。因此，石墨烯生长中氢和氧的具体过程和机制有待进一步研究。
亮点
详细介绍了碳基杂质、氧化硅颗粒、晶界、点缺陷和褶皱的概念，以及它们对CVD石墨烯在金属表面生长的影响。
介绍了氢和氧在碳基杂质、氧化硅颗粒、晶界、点状缺陷和褶皱研究中的作用和机理。
系统分享了CVD石墨烯在金属表面生长过程中杂质和缺陷的研究经验和建议。
文献链接：
https://doi.org/10.1016/j.carbon.2021.09.016
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