单原子催化剂（SAC）可以提高析氢反应(HER)和氧还原反应(ORR)的本征催化活性。然而，由于合成过程复杂和稳定性较差，仍然存在很大挑战。这里提出了一种可持续的方法，通过激光照射合成SACs并获得介孔的氧化石墨烯(MGO)。氮掺杂MGO的表面悬挂键截取金属原子种类，并将其转化为单原子。值得注意的是，Co-NMGO电催化剂用于HER时，仅需要146 mV的低过电位来驱动10mA·cm-2电流密度。同样，Fe-NMGO电催化剂用于酸性溶液中ORR时，起始电压为0.79 V。密度泛函理论计算表明，在0.1 V下，Co-NMGO的最佳自由反应能为0.17 eV，而对于ORR，Fe-NMGO的极限电势小于Co-NMGO。这项工作为SAC的合成及其机制的理解开辟了一条新的途径。
Figure 1. GO、MGO、NMGO和Co-NMGO的结构表征。a)原始GO的TEM图像。b)激光照射后MGO的SEM图像，显示出介孔的三维结构。c）NMGO的STEM图像。d)Co-NMGO样品的STEM图像。e)Co-NMGO样品的原子分辨率ADF-STEM图像。f)Co-NMGO样品的A BF STEM图像，显示了可见的石墨烯晶格六边形环。
Figure 2. Co-NMGO 和 Fe-NMGO 样品的 STEM 图像和 EELS 表征。a) Co-NMGO的STEM 图像。b)红色圈标记的单原子的EELS 分析。c）Fe-NMGO 的STEM图像 d) 红色圈标记的单原子的EELS 分析。
Figure 3．HER 和 ORR催化性能。a) HER LSV 图。b) 塔菲尔图。c) Co-NMGO 样品的计时电流测量，在24小时内表现出优异的稳定性能。d) ORR 极化曲线。e) 塔菲尔图。f) Fe-NMGO 样品在 O2 和空气饱和状态下的 CV 曲线。g) Fe-NMGO 样品在不同旋转速度下的极化曲线，获得 K-L 图，如 图(h) 所示。i) Fe-NMGO样品的稳定性测量。
Figure 4．HER和ORR在恒定外加电势下的反应机理和吉布斯自由能计算。a–b)空衬底的俯视图和c–d) Co-NMGO和Fe-NMGO分别吸附了H *中间体的侧视图。e–f)在不同的外加电位下，对应于Co-NMGO和Fe-NMGO催化剂的HER吉布斯自由能图。g–h）ORR 途径出现的反应中间体。I–j)在不同的外加电位下计算出的ORR的自由能图。
该研究工作由香港科技大学Zhengtang Luo课题组于2021年发表在Adv. Energy Mater.期刊上。原文：Laser-Irradiated Holey Graphene-Supported Single-Atom Catalyst towards Hydrogen Evolution and Oxygen Reduction。
Zhengtang LUO
羅正湯
PhD in Polymer Science
University of Connecticut, 2007
Associate Professor
Department of Chemical and Biological Engineering
Research Interest
Advanced materials
Graphene chemistry and physics
Functional polymer
Leading Projects
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