人们对具有随机响应的系统越来越感兴趣，该系统用于在反欺诈和身份验证应用中生成物理上不可克隆的函数（PUF）。对其厚度的原子级控制和独特的拉曼光谱使石墨烯成为PUF应用的一种有吸引力的材料。在此，报道了从两个独立的随机过程中产生的石墨烯PUF。石墨烯adlayers的形状和数量的随机变化是通过利用和提高对石墨烯化学气相沉积的机理理解而实现的。然后，通过对聚合物膜进行除湿，然后进行氧等离子体蚀刻，促进了石墨烯畴的随机定位。这种方法产生了具有随机定位和形状的石墨烯岛的表面，石墨烯岛具有不同的层数，因此具有拉曼光谱。表面的拉曼映射产生了具有高编码能力的多色图像。采用先进的特征匹配算法对多色图像进行认证。在二维纳米材料平台上使用两个独立的随机过程，可以创建独特而复杂的表面，这对可克隆性提出了极大的挑战。
图1.石墨烯PUFs的制备。（a） 制造工艺示意图。（b） OM图像和相应的拉曼映射图像。（c） 身份验证的代表性插图。
图2:在CH4前体和H2的不同流速下生长的石墨烯样品的OM图像。前驱体的流速和生长时间如下：（a）320sccm，30分钟；（b） 80sccm，30分钟；（c） 60sccm，30分钟；和（d）35sccm，150分钟。面板（c）中所示的背景区域是SiO2。石墨烯层的数量在OM图像中用箭头表示。
图3.石墨烯在不同表面形貌的铜箔上的生长和粘附层的形成。（a，b）Cu表面的AFM高度图像：（a）未抛光的箔，均方根（RMS）粗糙度：137.862 nm和（b）抛光15 s的箔背面，均方根粗糙度：123.752 nm。（c，d）分别在面板（a，b）中所示的表面上生长的石墨烯样品的OM图像。（e，f）图（d）中所示的石墨烯样品中的蚀刻孔和adlayers的SEM图像。（g，h）图（a，b）中所示的Cu表面的Cu 2p XPS光谱。
图4.不同表面形态和化学特性的铜箔上石墨烯吸附层的形成和蚀刻机理。（a） 在粗糙的铜表面上蚀刻石墨烯中的空穴形成。（b） 由于在CuO的还原过程中形成的表面O和H2O蒸气，增加了adlayer蚀刻速率。
图5.石墨烯薄膜上经过去湿、O2等离子体蚀刻和清洗后的随机特征。给出了通过旋涂制备的三种不同厚度的P2VP膜的结果，聚合物浓度如图顶部所示。（a） 脱湿后样品的OM图像。（b） 脱湿、O2等离子体蚀刻和洗涤后样品的3D AFM图像。
图6.拉曼映射图像的生成。（a） OM和（b）相同区域的拉曼映射图像。（c，d）在（c）宽拉曼位移区和（d）窄拉曼位移区中不同数量的石墨烯层的拉曼光谱。
图7.密钥的生成和PUF性能参数的计算。（a） 所选多层石墨烯衬底的拉曼映射图像。（b，c）用于生成安全密钥的图像的二值化和尺寸减小。（d） 30个多层石墨烯衬底的均匀性。（e） 汉明距离分布（HDINTER）。（f） 30种不同PUF的HDINTER值的成对比较图。
图8. 通过特征匹配算法验证石墨烯PUF。（a） 图像的逐步处理。（b）库中图像的功能匹配。（c）不在库中的图像的功能匹配。（d）库中每个颜色层图像的特征匹配。
相关研究成果由埃尔西耶大学Mustafa Serdar Onses和仁荷大学Jongpil Ye等人2022年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.3c05613)上。原文：Graphene-Based Physically Unclonable Functions with Dual Source of Randomness。
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