我们分别通过氮烯化学从石墨烯和具有甲氧基聚乙二醇 (mPEG) 的碳纳米管制备了G>N-PEGm纳米片和CNT>N-PEGm的二维大分子刷。由于采用典型的溶剂热方法，合成了Co3O4-G>N-PEGm-CNT>N-PEGm（Co3O4-GC）三元复合材料的分层花状球体，其呈现蜂窝状结构，作为“离子缓冲储层”和超薄2-4 nm Co3O4纳米片中的大量离子扩散通道。作为典型的电池型正极材料，Co3O4-GC在0.5 A g-1时可实现高达 173.3 mAh g-1的高容量（比电容可达到 1783 F g-1）。另一方面，由多孔石墨烯和酸改性的CNTc形成的3D多孔还原氧化石墨烯和羧基CNT气凝胶（HRGO-CNTc，表示为HRGC）在0.5 A g-1下为 282.3 Fg-1（78.4 mAh g-1），表现出优异的长循环性能。以先进的电池型Co3O4-GC为正极，3D HRGC气凝胶为负极，进一步制备了非对称超级电容器Co3O4-GC//3D HRGC能量器件的先进双“离子缓冲储层”，同时具有优异性能的非对称器件用于储能和能量转换潜在应用，在775 W kg-1的功率密度下表现出42.6 Wh kg-1的能量密度，在10,000次循环后81.1%的电容保持。
Figure 1. Co3O4-GC三元复合材料的制备过程示意图。
Figure 2. (a-d) Co(OH)2-GC复合材料的低倍率和高倍率TEM图像和SAED图案（插图），（e）G>N-PEGm和（f）CNT>N-PEGm的HRTEM图像。
Figure 3. (a) DBS-intercalated α-Co(OH)2-GC分级微球示意图。Co(OH)2-GC的 (b) EDS光谱，(c) STEM图像和 (d-j) Co-K、Co-L、O-K、C-K、S-K和Cl-K的元素映射图像。
Figure 4. 电池型Co3O4-GC多级微球三元复合材料的电化学性能：（a）CV曲线，（b）GCD曲线，（c）倍率性能，（d）Co(OH)2-GC和Co3O4-GC复合材料的倍率性能。(e) Co3O4-GC复合材料在250 °C下烧结时的倍率性能。(f)循环性能。(g) Co3O4-GC 的Nyquist 图和等效电路（插图）。(h) Co3O4-GC三元复合材料在KOH溶液中的充放电过程示意图。
Figure 5. HRGO、CNTc和HRGC（不同的HRGO/CNTc质量比为4:1、3:1、2:1、1:1）气凝胶的电化学性能：（a）CV曲线，（b）GCD曲线，（c）不同电流密度下的平均比电容（至少四个电极材料样品）。HRGC的电化学性质（HRGO/CNTc的质量比为4：1）：（d）CV曲线，（e）GCD曲线，（f）比电容，（g）循环性能，最初10次和最后10次循环的GCD曲线（插图）。(h) HRGO、CNTc和HRGC（HRGO/CNTc的不同质量比为4:1、3:1、2:1、1:1）气凝胶的Nyquist图和等效电路。(i) 3D HRGC气凝胶的充放电过程示意图。
相关研究成果于2021年由安阳工学院Changwei Lai课题组，发表在Electrochimica Acta（https://doi.org/10.1016/j.electacta.2020.137334）上。原文：High-performance asymmetric supercapacitors of advanced double ion-buffering reservoirs based on battery-type hierarchical flower-like Co3O4-GC microspheres and 3D holey graphene aerogels。
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