集成固态光量子存储器件研究进展

来源：信息通信技术与政策

作者：魏世海 张雪莹 廖金宇 樊博宇 范云茹 周强

摘要：集成量子存储器在大规模量子网络建设中将扮演核心作用。近年来，人们致力于实现高性能集成光量子存储器件，其中基于稀土掺杂固体材料的集成固态光量子存储器件具有显著优势。此类量子存储器有望支持长时间、高效率、高保真、大带宽和多模式的光量子存储，还易与其他量子功能器件直接集成，发展全集成的量子信息器件。回顾了不同集成固态光量子存储器件的研究进展，包括掺铒石英光纤、钛扩散掺杂铌酸锂波导、飞秒激光直写掺杂波导和聚焦离子束刻蚀掺杂器件等，比较分析了各自的特点、潜力和挑战。

关键词：量子网络；量子存储；稀土掺杂固体材料；可集成性

0  引言

    

   

量子网络将实现许多革命性的应用,包括量子通信、量子计算和量子精密测量等。为了实现远距离量子网络节点间的量子互联，光子被认为是最适合的量子信息载源，它不仅有利于实现远距离传输，还便于进行量子信息编码。尽管通过光纤直接传输光子并完成量子信息应用的最长距离已经达到1 000 km，但是光子损耗随量子通道距离呈指数增加，进一步增加光子的传输距离仍然具有挑战性。克服距离限制的有效方法之一是量子中继方案，它将传输通道划分为多个短距离链路，即基础链路,并通过量子纠缠交换在基础链路之间建立量子纠缠联接。量子中继方案的实现依赖于使用光量子存储器实现不同基础链路间的时间同步。因此，发展大规模量子网络的主要挑战之一是研制高性能的光量子存储器件。

近年来，人们致力于在各种量子材料中实现高性能的量子存储，包括单粒子、原子气体和稀土离子掺杂固态（Rare-Earth Ions Doped Solid-State，REIDS）材料等。每个材料体系在某些指标上具备一些性能优势，然而考虑到实际应用中对器件的可扩展性要求，可集成的光量子存储器件对大规模量子网络的建设至关重要。在发展集成光量子存储器件方面，使用REIDS材料的技术路线具有以下显著特点：一方面，大部分光量子存储协议都可以在REIDS材料的器件中实现；另一方面，RIEDS材料制备的器件可以实现长时间、高效率、高保真、大带宽和多模式的光量子存储，还可以直接实现片上制备，甚至能与其他片上功能器件直接结合，例如可以将片上光量子存储与量子光源、单光子探测集成构成功能全面的量子信息器件。目前，已经有多种方法来制备集成固态光量子存储器件，包括掺铒石英光纤方案、钛扩散掺杂铌酸锂波导方案、激光直写掺杂波导方案和聚焦离子束刻蚀掺杂器件方案。本文在介绍常用固态量子存储协议的基础上，总结集成固态光量子存储器件最新研究进展，并对集成固态光量子存储件的特点、潜力和未来挑战进行分析。

1  固态量子存储协议简介

    

   

光量子存储的本质是通过光与物质相互作用来实现光子波包相干性的输入、存储和读取。在过去二十年，光量子存储器已经在多种物理体系中得到实现，包括REIDS材料、NV色心（Nitrogen-Vacancy Center）、半导体量子点、单原子、光机械振子、热原子系综、冷原子系综等。所采用的光量子存储协议包括电磁诱导透明协议（Electromagnetically Induced Transparency，EIT）、原子频率梳协议（Atomic Frequency Combs，AFC）、光子回波协议（Photon Echo，PE）等。

1.1  电磁诱导透明协议（EIT）

    

   

EIT最早由美国斯坦福大学S.Harris等[19]在1991年观测到的物理现象，即在控制光的作用下，原子对光的吸收变得透明或者吸收大幅减小。随后，这一现象被广泛应用于光量子存储中。EIT存储的一个必要条件是原子系综存在Λ型的能级结构。探测光，即信号光与基态到激发态跃迁共振,在进入介质之前用控制光将原子系综初始化，也就是应用一束与基态|g>到自旋能级跃迁|s>共振的强控制光将所有原子转移至基态形成透明窗口。在信号光进入存储介质以后关闭控制光，介质的透明窗口消失，探测光被介质吸收并以相干态的形式存储在自旋能级上。在存储一段时间后,再次将控制光打开，探测光则从自旋能级重新回到基态并辐射出光子。2013年，德国达姆施塔特工业大学T.Halfmann团队[20]在Pr3+:Y2SiO5晶体中实现了基于EIT的存储，存储时间超过了1 min。EIT存储协议的缺点在于透明窗口的带宽在兆赫兹量级，难以实现比透明窗口带宽更大的宽带存储。

1.2  原子频率梳协议（AFC）

AFC由瑞士日内瓦大学N.Gisin团队[21]于2009年提出。与EIT不同，AFC最大的优势在于可以充分利用具有非均匀展宽的原子系综，实现宽带以及多模式存储。通过使用泵浦激光对原子系综的非均匀展宽做频率选择性光学泵浦，形成一系列频率间隔为Δ的梳状结构，不需要的原子从基态|g>的泵浦到激发态|e>后进一步退相干演化到辅助能级|aux>上。当与原子系综的跃迁能级共振的信号光子进入到所制备的AFC中被吸收后，生成Dicke态，具体如下。

其中，N为原子数，|gj>和|ej>代表原子j的基态和激发态，|zj>代表原子j的位置，K代表光场的波数，幅度cj依赖于原子j的频率和空间的位置，δj代表第j个原子相对于输入光子的频率失谐量。吸收光子后，该集体Dicke态将快速退相干，不同模式之间产生不同的频率失谐。由于这种周期性的吸收峰结构，经过1/Δ时间后，不同模式之间的相对相位重新归零，从而发射出光子回波信号。由于AFC结构的特殊性，它的存储时间是预先设定好的，即固定存储时间。为了解决固定存储时间问题，后续发展出一系列按需存储方案，如自旋波存储协议（Spin-Wave AFC）和斯塔克协议（Stark AFC）。基于AFC协议的固态量子存储器面向实际应用已经开始进入集成化和按需读出发展阶段，2022年中国科学技术大学李传锋团队[22]实现光纤集成化的片上光量子存储器，并通过斯塔克协议在试验上验证了按需读出。

1.3  光子回波协议

光子回波协议是最早用于实现量子存储的协议之一。传统的光子回波协议通过将强光脉冲作用于原子系综，使其相位翻转以实现存储。初始时刻t=0，所有原子具有相同的相位。当输入信号光脉冲时，原子被激发到激发态，并开始退相干产生相位差。等待一段时间后，在t=t0时刻输入第二个强光脉冲（π脉冲）使得上下能级的布居数发生翻转。在t=2t0时刻，不同原子间的相位差重新归零，从而发射出光子回波。该协议中π脉冲的使用产生了大量的布居数翻转，导致原子从激发态回到基态的过程中释放出大量的噪声光子，降低了存储信号的保真度。为了抑制噪声，法国巴黎南大学V.Damon等提出低噪声回波恢复协议[23]。该协议在t=t0+ts时刻输入第二个π脉冲将被激发的电子重新泵浦至基态。存储信号以二阶回波形式在t=t0+2ts时刻读出，并通过引入空间失配来抑制一阶回波。通过这种方式，降低了辐射的大量噪声对回波信号的影响，从而实现回波信号的高保真按需读出。2020年，中国科学技术大学李传锋团队[24]利用飞秒激光直写的Eu3+:Y2SiO5波导成功实现了低噪声回波恢复协议；受四级光子回波和低噪声光子回波的启发，该团队在2021年提出一种通过四个π脉冲来实现的无噪声光子回波协议[25]，该协议基于四维原子希尔伯特空间中的双重定相，可以同时消除相干噪声和自发辐射噪声，并在激光直写的Eu3+:Y2SiO5波导中通过试验验证了该协议，将单光子水平的相干光回波的信噪比提高到了40 以上，相比于低噪声回波恢复协议提高了近30 倍。该协议在光子回波的噪声抑制方面展现出了非凡的实力，对于实现高保真度的按需读出具有非常重要的意义[26]。

2  可集成固态光量子存储器件研究进展

    

   

随着全球化量子网络的发展，开发集成光量子存储器件是一个必然趋势。集成光量子存储器件与其他集成量子信息器件相连接，如量子光源、单光子探测器等，将为多功能量子网络的建设打下坚实基础。由于紧凑性、可扩展性和增强的光-物质相互作用等优势，REIDS材料成为研究集成固态光量子存储器件的重要候选者。光量子存储器已经在不同集成器件结构中得到了验证，包括掺铒石英光纤、钛扩散铌酸锂波导、飞秒激光直写掺杂波导以及聚焦离子束刻蚀掺杂器件等。

2.1  掺铒石英光纤

掺铒石英光纤是最早用于通信波段量子存储器的光纤集成器件，其最大的优点在于可与现有的通信基础设施兼容，并且具有超大的可用带宽。自2015年以来，W.Tittel团队[27-28]致力于掺铒石英光纤波导的量子存储研究，并取得一系列研究成果，包括单光子、纠缠光子存储等，实现的存储总带宽达18 GHz，最长存储时间为50 ns，存储的频域模式有6 个，偏振编码量子比特的存储保真度接近1。2020年，W.Tittel团队[29]首次实现两个固态量子存储器之间的纠缠，通过将自发参量下转换产生的纠缠光子对分别送至基于Tm3+:LiNbO3晶体波导和掺铒石英光纤固态光量子存储器中，实现存储器间的纠缠保真度达93%，证明了两个集成固态光量子存储器之间的纠缠。此外，掺铒石英光纤具有大的非均匀展宽，为实现大带宽、多模式存储提供有利条件。2022年，电子科技大学周强团队[30]利用稀释制冷提升铒离子的相干性，进一步结合光频梳技术，将掺铒石英光纤的可用存储带宽增加到50 GHz，并在5个频道中分别实现330 个时域模式存储，总存储模式数达到1 650 个，是迄今公开报道的最大存储模式数纪录，图1为试验中使用的掺铒石英光纤。目前，基于掺铒石英光纤的光量子存储器在存储效率和存储时间方面受到限制，不断提高掺铒石英光纤中铒离子的相干特性，需要研究者们在材料、工艺和试验条件上进行大量的探索和研究工作。

图1   基于掺铒光纤的集成固态光量子存储器件

2.2  钛扩散掺杂铌酸锂波导

铌酸锂晶体以其成熟的生长技术、优异的光学性能和集成能力，被广泛应用于制造各种集成光学器件。铌酸锂光波导的主要制备过程是利用扩散的方法在其表面形成折射率高于晶体衬底的波导层（一般几微米厚），从而将光场限制在晶体的表面传播。目前，高质量的铌酸锂光波导主要采用氧化锂外扩散、质子交换和钛扩散三种方法制备。其中，钛扩散法制备的铌酸锂光波导传输损耗低,易于与单模光纤耦合。从1974年美国贝尔实验室R.Schmidt等采用钛扩散法制备铌酸锂波导开始，钛扩散波导引起人们广泛的关注，被应用于各种集成化器件的研究。2010年，W.Tittel团队通过钛扩散制备得到Ti4+:Tm3+:LiNbO3波导（见图2），并对其非均匀展宽、相干时间以及塞曼能级寿命进行了表征。2011年，W.Tittel团队将Ti4+:Tm3+:LiNbO3波导应用到集成化的光量子存储研究中，实现了大带宽的纠缠光子存储[31]。2014年，W.Tittel团队提出基于多模量子存储器构建高速量子网络的方案，并在Ti4+:Tm3+:LiNbO3波导中实现26 个频域模式的存储[32]。2019年，W.Tittel团队进一步在Ti4+:Er3+:LiNbO3波导中实现通信波段的单光子存储，这有利于将集成化的量子存储器兼容到现有的通信设施中，促进量子存储器的实际应用[33]。然而，在稀土掺杂的铌酸锂波导制造过程中需要高温操作，会引起较大的晶格畸变，使得存储性能整体低于相应的块状晶体。尽管如此，钛扩散掺杂铌酸锂波导作为最早的技术路线，是集成固态光量子存储器件发展过程中的重要一步。

图2   基于钛扩散掺铥铌酸锂波导的集成固态光量子存储器件

2.3  飞秒激光直写掺杂波导

飞秒激光微加工是一项成熟的波导制备技术，主要通过聚焦能量在被加工材料的内部使其结构和折射率发生变化，其最大的优势在于可制备三维结构的波导，并且制备速度快、损伤小。1996年以来，飞秒激光直写掺杂波导技术已被用于各种复杂结构的制备,如集成激光源、光功率分束器、光耦合器、马赫-曾德尔干涉仪和布拉格光栅等。2016年，西班牙巴塞罗那科学技术学院H.de Riedmatten团队[34-46]将激光直写掺杂波导用于多模式光量子存储器的研究，目前已经在Pr3+:Y2SiO5晶体中制备了I、II型波导，并且实现单光子存储、自旋波存储以及130 个时-频模式存储。2016年，中国科学技术大学李传锋团队[22,24,37-39]也开始利用飞秒激光直写技术制备波导，在Eu3+:Y2SiO5晶体中制备出II、III、IV型波导，在Er3+:Y2SiO5晶体中制备出III型波导，实现了光量子态的按需存储，存储时间高达10 μs，偏振编码量子比特的存储保真度高达99.4%。2023年，电子科技大学周强团队与山东大学陈峰团队[40]合作，成功制备出III型Er3+:LiNbO3波导，并将其封装为光纤尾纤集成的片上器件，量子存储带宽达到了4 GHz，量子存储的时域模式数达到330 个，并首次在此类器件中实现通信波段多模集成光量子存储。图3为激光直写技术在RIEDS材料中制备的I、II、III、IV型波导。与钛扩散技术相比，飞秒激光微加工具有加工精度高、结构多等优点，相应块状材料的特性能保留在制备出的光波导中。总体而言，飞秒激光加工掺杂波导器件具有实现高性能集成固态光量子存储器件的前景。

图3   基于激光直写掺杂波导的集成固态光量子存储器件

2.4  聚焦离子束刻蚀掺杂器件

利用聚焦离子束刻蚀直接在REIDS材料上制作光子晶体微腔器件是实现集成光量子存储器的技术路线之一。在稀土掺杂晶体中制备光子晶体微腔结构，能有效增强光与物质的相互作用，可以提高存储器的存储效率。2015年，美国加州理工学院A.Faraon团队[41]通过聚焦离子束刻蚀在Nd3+:Y2SiO5晶体中制备光子晶体微腔（见图4），其中Nd3+离子的相干时间达到94 μs，相较于同等掺杂浓度的块状晶体提高了一个数量级，而后在该材料中实现了相干光的存储。2017年，A.Faraon团队[42]在Nd3+:YVO4晶体中制备出三角纳米束谐振器，实现了保真度达98.7%的频率片量子比特存储，以及带宽为80 MHz、存储时间为75 ns的时间片量子比特存储，保真度为96.8%[43]。2019年，A.Faraon团队[44]进一步在Er3+: Y2SiO5晶体中制备出光子晶体微腔，实现了通信波段弱相干光的多时域模式存储。聚焦离子束刻蚀器件具有尺寸紧凑、结构设计灵活等优点，但需要高精度制备工艺条件，在实现高性能集成固态光量子存储器件方面具有进一步的发展空间。

图4   基于聚焦离子束刻蚀器件的集成固态光量子存储器件

表1总结了目前在不同REIDS材料上制造的集成固态光量子存储器件的研究进展。

表1   集成固态光量子存储器件性能

3  结束语

    

   

目前，掺铒石英光纤制造技术成熟，但是在存储时间和效率上还需要进一步提升。钛扩散掺杂铌酸锂波导的制造技术相对成熟，但制造过程需要高温条件，导致存储性能低于对应的块状材料。聚焦离子束刻蚀掺杂器件的制造过程非常精确，可以制造多种高精度的量子存储器件结构，但制造过程会影响晶体中稀土离子的性质，目前存储效率较低。飞秒激光直写掺杂波导可以制造各种波导结构，具有较高的加工精度，且制造的光波导保留了块状材料的大部分优良性质，对量子存储性能的影响较小，但在材料上实现复杂量子器件结构具有挑战性。

在REIDS材料上生长和制备硅基光学结构，形成混合材料和器件结构[45]，该方法充分利用硅基光子学的研究成果，其具有良好的集成性，在与现有硅基光学芯片的互联方面具有巨大的潜力。此外，该方法还避免了对REIDS晶体材料进行直接加工，大大减少了加工引入的缺陷，从而确保了与块状晶体一致的相干特性。然而，硅材料的高折射率特性使得大部分光被限制在硅材料中，如何提升器件中光与掺杂材料的相互作用是需要进一步解决的问题。

集成固态光量子存储器件在未来量子网络中将扮演重要角色，现有集成固态光量子存储器件已经取得长足的进展，但综合性能还需进一步提升，需要人们在材料生长、器件制备、性能测试等方面开展持续研究。