李亚栋&陈文星&李振兴JACS：双调控策略实现超细Ru纳米粒子-N‑C催化剂高效制H2！

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研究内容

水分解制氢（H2）是一种方便、环保的方式，原料取之不尽，无污染，是未来氢能发展的重点。钌（Ru）基材料被认为是在碱性条件下替代铂（Pt）基催化剂制氢的理想材料。

清华大学李亚栋院士、北京理工大学陈文星教授和中国石油大学（北京）李振兴教授采用一种简便的方法合理设计了一种新型肖特基催化剂，该催化剂将具有晶格压缩应力的均匀超细钌（Ru）纳米粒子支撑在氮修饰碳纳米片（Ru-NPs/NC）上，以实现高效的析氢反应（HER）。制备的氮含量最高（7.53at%）的Ru-NPs/NC-900在碱性介质中表现出非凡的HER活性和耐用性，远优于氮含量较低和商用Pt/C的催化剂。相关工作以“Lattice Strain and Schottky Junction Dual Regulation Boosts Ultrafine Ruthenium Nanoparticles Anchored on a N‑Modified Carbon Catalyst for H2 Production”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

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研究要点

要点1. 作者合成的Ru NPs/NC催化剂中，碳载体中N含量的变化可调节晶格应变和电子结构，进而影响了催化剂的性能。晶格应变和肖特基结双重调节确保具有适当氮含量的Ru NPs/NC催化剂在碱性介质中表现出极好的析氢性能。

要点2. 氮含量最高（7.53at%）的Ru-NPs/NC-900催化剂具有1.3%晶格压缩应变，在碱性介质中表现出优异的HER活性和长期电催化耐用性，在10 mA cm-2下具有19 mV的低过电位，远优于氮含量较低和商用Pt/C的催化剂。

要点3. 原位X射线吸收精细结构（XAFS）测量表明，具有收缩Ru的低价Ru纳米粒子−Ru键在HER过程中起催化活性中心的作用。多重X射线光谱分析计算表明，晶格应变和肖特基结双重调节调节活性中心的电子密度和氢吸附，从而增强HER活性。密度泛函理论（DFT）计算表明，具有晶格压缩应力的Ru/N改性碳肖特基催化剂显示出d带中心的中等能级和H*中间体的结合强度，有助于实现最佳氢吸附吉布斯自由能（GH*）值，并改善HER性能。

该策略为设计先进的氢气生产电催化剂提供了一个新概念。

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研究图文

图1. Ru-NPs/NC的合成和应变分析。

图2. Ru NP/NC的电子结构和局部原子配位环境分析。

图3. Ru NPs/NC HER的电催化活性和原位X射线吸收光谱（XAS）测量分析。

图4.莫特−肖特基效应对Ru NPs/NC催化性能的影响。

图5. 理论计算。

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文献详情

Lattice Strain and Schottky Junction Dual Regulation Boosts Ultrafine Ruthenium Nanoparticles Anchored on a N‑Modified Carbon Catalyst for H2 Production

Zhuoli Jiang, Shaojia Song, Xiaobo Zheng, Xiao Liang, Zhenxing Li,* Hongfei Gu, Zhi Li, Yu Wang, Shuhu Liu, Wenxing Chen,* Dingsheng Wang, Yadong Li*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: 10.1021/jacs.2c09613