将生物质平台化学品电催化转化为燃料前驱体是缓解过度开发和消费不可再生化石燃料导致的能源危机的一种有前途的方法。然而,水电解质很少被研究。 湖南大学王双印教授和邹雨芹教授展示了一种阳极电催化路线,用于在室温和大气压下,在含水电解质中使用镍(Ni)基电催化剂从生物质平台化学品生产燃料前驱体。通过糠醛(FF)和乙酰丙酸(LA)在Na2CO3水溶液中的阳极耦合,成功合成了燃料前驱体(糠叉乙酰丙酸,FDLA),表现出高选择性(95.4%)和210%的优异库仑效率。相关工作以“Anodic Cross-Coupling of
Biomass Platform Chemicals to Sustainable Biojet Fuel Precursors”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
图1.(a)FF和LA转化为喷气燃料过程中的反应示意图;(b)Ni3N在1 M K2CO3中的LSV曲线,有衬底和无衬底(FF和LA);(c)六个连续电解循环下Ni3N电极上FDLA的选择性;(d)用Ni3N在不同施加电势下恒电位电解后FA和FDLA的产率;(e)FF和LA在1.41 V vs RHE的各种电极上的电催化耦合。
图3.在(a)OER(1 M K2CO3)和(b)C−C耦合(1 M K2 CO3与50 mM FF和100 mM LA)期间,Ni K-edge原位XANES Ni3N电极;在(c)OER和(d)C−C耦合期间,Ni R空间原位XANES
Ni3N电极;(e)OER和(f)C−C耦合的Ni3N电极的操作拉曼光谱。
图4.(a)在1 M K2CO3中使用石墨电极计数器、Au膜工作电极和Hg/HgO参比电极进行ATR-SERAS操作的示意图;(b)在施加电势30分钟后,在1.01和1.71 V vs RHE之间的各种施加电势下收集的操作性ATR-SEIRS光谱;(c)电催化偶联反应的反应途径;(d)C=O键亲电性的DFT计算。
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文献详情
Anodic Cross-Coupling
of Biomass Platform Chemicals to Sustainable Biojet Fuel Precursors Jingcheng Wu, Leitao Xu, Yingying Li,
Chung-Li Dong, Yuxuan Lu, Ta Thi Thuy Nga, Zhijie Kong, Song Li, Yuqin Zou,*
Shuangyin Wang*J. Am. Chem. Soc.DOI: 10.1021/jacs.2c11153