大连化物所章福祥Angew.：单原子Bi修饰Cu合金实现电催化还原CO2制C2+！

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研究内容

单原子合金（SAA）催化剂最近已被探索用于促进各种多相催化，但其在涉及C-C偶联的二氧化碳（CO₂）选择性电催化还原为多碳（C₂₊）产物方面仍未被探索。

中国科学院大连化学物理研究所章福祥研究员报道了一种单原子Bi修饰的Cu合金（BiCu-SAA）电催化剂，可以有效地调节CO₂还原为C₂₊产物的选择性。与纯铜纳米颗粒或Bi纳米颗粒修饰的Cu纳米复合材料相比，BiCu-SAA催化剂表现出显著优异的C₂₊产物选择性，最佳法拉第效率（FE）为73.4%，并且在流动池系统下，其结构和性能可以在400 mA cm^-2的电流密度下很好地保持。相关工作以“Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO₂ into C₂₊ Products”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

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研究要点

要点1. 作者制备了一种单原子Bi修饰的Cu合金（BiCu-SAA）电催化剂，可以将选择性的CO₂RR转化为C₂₊产物。首次报道SAA催化剂在CO₂电还原过程中促进C-C偶联的应用可行性。

要点2. 与原始Cu催化剂相比，BiCu-SAA催化剂在流动池中显示出显著增强的CO₂RR的C₂₊产物选择性，在400 mA cm^-2的电流密度下，FEs超过70%，并且显示出高得多的C₂₊与C₁产物FEs的比率。

要点3. 原位表征和密度泛函理论（DFT）计算，单原子Bi主要作为助催化剂/改性剂来改变铜片的电子结构，在电催化反应过程中有利于CO₂的活化和随后的C-C偶联，提高C₂₊产物的选择性。

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研究图文

图1. BiCu-SAA催化剂的结构表征。

图2. BiCu-SAA催化剂的CO₂RR性能。

图3. 用不同方法检测BiCu-SAA和Cu纳米催化剂上的CO₂RR反应中间体。

图4. DFT计算结果和机理。

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文献详情

Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO₂ into C₂₊Products

Yucheng Cao, Suya Chen, Shuowen Bo, Wenjun Fan, Jiangnan Li, Chunmei Jia, Zhen Zhou, Qinghua Liu, Lirong Zheng, Fuxiang Zhang*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303048