谢在库院士团队CRPS： 高选择性合成气一步法制备乙烯和丙烯

氧化物-分子筛耦合催化剂是目前唯一实现合成气一步法高选择性制低碳烯烃（C2-C4）技术的催化体系，而其烯烃产物分布较宽，乙烯丙烯的选择性约为60%，与已经产业化的两步法工艺，即先通过合成气制甲醇再结合MTO（甲醇制烯烃）技术相比，仍存在一定的差距。因此，精细控制低碳烯烃碳数分布，提高乙烯和丙烯的选择性，仍然是一步法工艺产业化道路上的巨大挑战。

有鉴于此，中石化上海石油化工研究院苏俊杰、刘畅、王仰东和谢在库等设计并制备了ZnCr/SAPO-17双功能催化剂在合成气制烯烃反应中展现了优异的性能，产物分布相对更窄，C2与C3的总选择性超过80%，烯烷比达21.5，总体产物分布基本与MTO技术相当。在360°C至410°C的反应温度区间，产物分布相对稳定，一定条件下，可实现CO转化率>38%，乙烯和丙烯的选择性>76%。

     研究表明，分子筛的拓扑结构与酸性是决定产物分布的关键因素。SAPO-17是一种具有ERI笼结构的分子筛，八元环孔道尺寸为5.1 × 3.8 Å，略窄于CHA和AEI笼。作为C-C耦合的活性位，ERI分子筛的Brønsted酸性质与CHA和AEI分子筛不同，其酸强度明显较弱。模拟计算显示，SAPO-17的B酸位更倾向生成乙烯。

 

     该研究从分子筛拓扑结构调整出发，成功地实现了合成气高选择性制备乙烯和丙烯，产物分布与MTO技术相当，极大地增加了合成气一步法转化的市场竞争力。

该研究成果发表在Cell Press细胞出版社旗下期刊Cell Reports Physical Science。

参考文献：

Junjie Su et al. High Conversion of Syngas to Ethene and Propene on Bifunctional Catalysts via the Tailoring of SAPO Zeolite Structure. Cell Reports Physical Science, 2021. 

 DOI: 10.1016/j.xcrp.2020.100290