道光十三年(1833年)春，左宗棠在北京参加了会试，结果名落孙山。
道光十五年(1835年)，左宗棠再次赴京会试。这次考试，他的成绩不错，不仅同考官极力推荐，会试总裁也很赞赏，都说：“立言有体，不蔓不支”、“二场尤为出色”，准备取为第十五名。但不幸在揭晓时，发现湖南取中的名额已超过一名，而湖北省却少取了一名，于是将左宗棠的试卷撤去，改换为湖北省一人，左宗棠只被录取为“誊录”。誊录是一种抄抄写写的文职人员，积劳议功，可以保举县令。左宗棠不甘心在京城当一名誊录，毅然南返湘潭，在夫人的协助下，潜心于地理学的研究，等待形势的变化。
道光十八年(1838年)，左宗棠第三次参加进士考试，仍然没有考中。六年中三试不第，对他是个很大的打击。他虽然并不十分热衷于科场，不喜欢也不长于作空洞枯涩的八股文章。但在科举时代，读书人不中科举就难以进身，有志之士也只有通过科举获取地位，才能实践其志。左宗棠后来说过：“读书非为科名计，然非科名不能自养。”又说：“读书当为经世之学，科名特进身阶耳。”
左宗棠自少年时就志大言大，自称当时诸葛，尤其自负，自尊心也很强，因此三试不第之后，就下决心不再参加会试，从此“绝意仕进”。他认为，当时天下为有为之士提供了千载难逢的机会，如果汲汲功名，为科举考试耗费精力，可能会一事无成。所以，左宗棠并未怨天尤人，冷静地克服心焦气躁的缺点，在贫困无依的情况下，依然钻研农书、地理、军事等实用知识，为他后来主持湖南政务，率领湘军平定太平天国、捻军起义和收复新疆打下了坚实的基础。
绝意科场后，左宗棠静待时变，等待更大的机会。他两次出山，应聘张亮基和骆秉章幕府，充当“军师”的经历，与诸葛亮有某些相似之处。咸丰二年(1852年)，太平军日益壮大，已经由广西省进入湖南，准备攻打长沙。当时湖南巡抚骆秉章奉命调京，由张亮基继任，张鉴于湖南局势严峻，责任非同小可，便广搜人才以备顾问，并协助处理军政事务。胡林翼得知这一消息后，便将乡中有真才实学的人士列名推荐，在推荐信中对左宗棠特别称赞：“前举衡湘之士七人。左子季高则深知其才品超冠等伦，曾三次荐呈。此人廉介刚方，秉性良实，忠肝义胆，与时俗迥异。其胸罗古今地图兵法、本朝国章，切实讲求，精通时务。访问之余，定蒙赏鉴。即使所谋有成，必不受赏，更无论世俗之利欲矣。”
张亮基这时正由云贵向长沙进发，到常德时，就赶紧派人到湘阴东山白水洞，请左宗棠出山。左宗棠复信辞谢，没有答允。胡林翼又以既是朋友又是亲戚的身份写信给他苦劝。这封信情词恳切，既有劝说又有批评，终于打动了左宗棠，使他不能再犹豫。加上同住山中的郭嵩焘和哥哥左宗植也不断劝勉，长沙守备江忠源也来信敦促，这才使左宗棠决定出山一试。
左宗棠这时已经41岁，他在围城中晋见了巡抚张亮基，两人握手言欢，一见如故。张公随即将全部军事委托给他。从此，他的各种建议不仅都能被张采纳，并立刻付诸实施，其知识和才能也得以施展，有了用武之地，一生功名也便由此开始。
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