皇太极与喀喇沁通使，进兵察哈尔杀掠了多罗特部。于是，林丹汗兴师进抵喀喇沁部所在地，以武力裹走了喀喇沁苏布地塔布囊及其弟万丹伟征所属户口牧产。喀喇沁拉斯喀布汗与土默特、鄂尔多斯、阿苏特、永谢布的部分台吉联合，攻打了驻守赵城(在呼和浩特城一带)的林丹汗的一支军队。1628年七月，喀喇沁部首领派遣以4名喇嘛为首的使团与皇太极的使臣，刑白马乌牛盟誓，归顺了皇太极。
趁此机会，皇太极决定第二次征察哈尔林丹汗。1628年九月，皇太极分遣巴克什和希福传令西北归顺的外藩蒙古各部率领所属兵马，到达约定地点，以征察哈尔林丹汗。敖汉部长索诺木杜棱、奈曼部长衮楚克巴图鲁会于都尔弼城;内喀尔喀诸贝勒所率兵马会于辽阳城;喀喇沁和科尔沁部会于绰罗郭勒。皇太极统领大军乘夜攻入察哈尔部的锡尔哈锡伯图、英汤图等地，俘获了很多人畜而还。科尔沁台吉满珠习礼及巴敦(孔果尔之子)力战察哈尔部众，将所获物献给了皇太极。皇太极分别赐二人"达尔汉巴图噜"和"达尔汉卓哩克图"号。惟有科尔沁部长奥巴不忍心杀掠林丹汗及其部下，以足疾为由未到达所会之地，与其弟布达齐率部抵达察哈尔边界，虚张声势而还。皇太极遣人问罪，罚驼十峰，马百匹(《皇清开国方略》卷12)。
1630年十一月，阿鲁科尔沁部长达赉楚琥尔、四子部落台吉伊尔扎布墨尔根台吉、阿鲁伊苏特部台吉齐桑达尔汉、噶尔玛伊勒登等各率所部先后归顺了皇太极。皇太极将他们安置在西拉木伦河北岸游牧。1631年十一月，林丹汗为了用武力夺回阿鲁诸部台吉，遂兴师到达阿鲁科尔沁达赉楚琥尔牧地，带走了塞棱阿巴海的部众。皇太极亲率2000名精锐骑兵闻讯赶来，林丹汗早已越过兴安岭而去。
1632年三月，皇太极决定第三次远征察哈尔林丹汗，传令归顺后金的蒙古各部速率部来会。四月，科尔沁、札鲁特、巴林、奈曼、敖汉、喀喇沁、土默特、阿鲁科尔沁、翁牛特、阿苏特等部的部长台吉会于西拉木伦河岸，总兵力约10万。四月下旬，皇太极率领大军越过兴安岭，驻守都埒河。当夜，镶黄旗两个蒙古人偷马逃出，将大军压境的消息报告给林丹汗。林丹汗欲率部撤至漠北喀尔喀，但喀尔喀三汗与他不和。于是林丹汗率领所属10万之众，西奔库赫德尔苏，经呼和浩特，渡黄河到达鄂尔多斯。皇太极分兵三路穷追林丹汗41天，五月下旬进驻呼和浩特，得知林丹汗已南渡黄河而去。遂停止追击，经宣府、张家口返回。途中收拢了林丹汗所遗部众数万人。
后金大军到达呼和浩特后，林丹汗在成吉思汗陵前举行庄严的仪式，宣称自己为全蒙古的"林丹巴图鲁汗"，遂带领察哈尔、鄂尔多斯部众，移动成吉思汗之陵，西渡黄河至大草滩。林丹汗在大草滩永固城一带拥众落帐，等待时机，重整旗鼓，准备东山再起。此时，一向坚决支持林丹汗事业的漠北喀尔喀却图台吉(土谢图汗部)，于1634年初，率所部4万之众，直奔大草滩与林丹汗会合。林丹汗和却图台吉通过红教的关系，与藏巴汗和白利(康区)土司顿月多吉建立了联系(金巴道尔吉《水晶鉴》，留金锁校注)。
1634年夏，林丹汗不幸因病去世。林丹汗福金苏泰与其子额尔克孔果尔额哲率领察哈尔和鄂尔多斯部众自大草滩返回鄂尔多斯。喀尔喀却图台吉率部进入青海。
林丹汗病故后，皇太极于1635年二月命多尔衮、岳托、萨哈廉、豪格领兵1万，前往鄂尔多斯寻找林丹汗子额哲。三月，多尔衮在西喇珠尔格地方遇到林丹汗的妻子囊囊，得知额哲所在地。四月二十日，渡过黄河，至托里图找到了额尔克孔果尔额哲。后来，后金统治者将察哈尔部安置于义州，分设左右翼察哈尔八旗，封林丹汗子额哲为亲王，并将皇女马喀塔格格嫁之，设都统和副都统统治察哈尔左右翼。
1636年三月，漠南蒙古十六部49个大小领主齐聚沈阳，承认皇太极为汗，并奉上“博格达·彻辰汗”的尊号(内蒙古社科院历史所《蒙古族通史》，民族出版社，2001年发行版)。同年，皇太极在盛京(沈阳)即位，改国号“清”，改元崇德。
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