中科大Nature Energy，化学所Joule，崔屹Nature Commun.丨顶刊日报201...

1. Nature Photonics：用于超快纳米光子学的自组织非线性光栅

随着利用飞秒持续时间激光脉冲的设备变得越来越普遍，需要下一代非线性光子学技术，其使得低能量飞秒脉冲能够以高效率从一个波长转换到另一个波长。由于必须匹配光的相速度和群速度，设计非线性材料以采用飞秒脉冲进行操作具有挑战性。

美国国家标准与技术研究院Daniel D. Hickstein 和Scott B.Papp等人研究表明，飞秒激光脉冲可以在纳米光子波导中产生自组织非线性光栅，从而为二次谐波产生提供具有准相位匹配和群速度匹配的非线性光学器件。研究人员采用非线性显微镜来独特地表征自组织非线性光栅，并证明这些波导能够实现激光频率梳稳定的χ^（2）和χ^（3）非线性过程。最后，推导出了控制飞秒脉冲的自组织光栅形成的方程，并揭示了群速度匹配的关键作用。在未来，具有自组织光栅的纳米光子学可以实现可扩展的，可重新配置的非线性光子学。

Hickstein,D. D. et al. Self-organized nonlinear gratings for ultrafast nanophotonics. Nature Photonics, 2019.

DOI:10.1038/s41566-019-0449-8

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0449-8

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2. Nature Mater.：有机半导体分子薄膜中纳米晶结构的衍射成像

有机固体的性质取决于其结构和形态。由于该类材料的复杂内部结构及其对电子束的敏感性，常规电子显微镜对其无法进行直接成像。加州大学伯克利分校Andrew M. Minor 课题组尝试采用透射电子显微镜观察两个有机分子薄膜系统的纳米晶体结构。采用扫描纳米衍射方法，在空间定位探针（~2 nm）完全进入倒易空间。通过该技术揭示的形态不同于具有显着的结构分割的晶粒,而是以尖锐的晶粒边界和重叠的区域为特征。具有晶体取向的液晶结构在所有可能的旋转上平滑地变化。研究结果显示了结构-性质关系如何在有机系统中可视化，使用以前仅适用于金属和陶瓷等硬质材料的技术。

Panova,O. et al. Diffraction imaging of nanocrystalline structures in organic semiconductor molecular thin films. Nature Materials, 2019.

DOI:10.1038/s41563-019-0387-3

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0387-3

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3. Nature Energy：铂负载在弯曲碳载体上，用于高效的电催化析氢

将具有催化活性的金属以单原子的形式分散在载体上，能够提高金属的利用效率，并逐渐成为设计析氢反应(HER)电催化剂的一种策略。尽管Pt具有很高的催化活性，但是考虑到其高成本，科研人员们希望找到实现Pt负载最小化，同时能够进一步提高催化性能的方法。

有鉴于此，中国科学技术大学Jun Jiang和Li Song等人使用洋葱状纳米碳(OLC)来负载稳定的原子级分散的铂作为催化剂(Pt1/OLC)。在酸性介质中，Pt1/OLC催化剂(0.27 wt% Pt)的催化性能优于石墨烯负载的Pt的单原子催化剂，实现了低的过电位(10 mA cm⁻²时为38 mV)和高TOF值(100 mV时为40.78 H₂ s⁻¹)，而工业的Pt/C催化剂中Pt的负载量高达20 wt% 。理论计算表明，在弯曲载体上的Pt位点的尖端增强局部电场促进了析氢的反应动力学。

Daobin Liu, Xiyu Li, Shuangming Chen, Huan Yan, Changda Wang, Chuanqiang Wu, Yasir A. Haleem, Sai Duan, Junling Lu, Binghui Ge, Pulickel M. Ajayan, Yi Luo, Jun Jiang & Li Song. Atomically dispersed platinum supported on curved carbonsupports for efficient electrocatalytic hydrogen evolution. Nature Energy, 2019.

DOI:10.1038/s41560-019-0402-6

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0402-6

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4. Joule：6.3%效率！单组分有机太阳能电池的最高值

传统的有机太阳能电池（OSC）包括供体和受体的两种组分。单组分OSC（SCOSC）高效器件的开发仍然极具挑战。中科院化学所Li Weiwei和Li Cheng团队设计了一种新的双功能共轭聚合物，其含有作为供体的强结晶主链和作为受体的芳香族侧链。在高温（230 °C）退火下，主链和苝酰亚胺侧链都可以自组装成有序的纳米结构。这实现了有效的电荷传输和低电荷复合，从而SCOSC的效率达到6.3％，这是单组分的最高效率。同时，器件还具有优异稳定性。连续光照300小时后，效率保持率超过 90％。

Feng, G., Li, J. et al. Thermal-Driven PhaseSeparation of Double-Cable Polymers Enables Efficient Single-Component OrganicSolar Cells. Joule, 2019.

DOI: 10.1016/j.joule.2019.05.008

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542435119302478

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5. Nature Commun.：电化学用于修复重金属土壤污染

土壤重金属污染是一个十分严峻的环境问题，然而现有土壤修复技术遇到了时间长、化学成本高、能耗大、二次污染和土壤养分流失等诸多障碍。有鉴于此，斯坦福大学崔屹教授等报道了一种新型的基于非对称交流电化学手段的土壤修复方法，该方法能实现对不同初始浓度(100-10000 ppm)重金属(铜、铅、镉)高效快捷去除。修复结果表明，在处理过的土壤中没有观察到过多的养分流失，也没有产生次生有毒物质。经过长期试验和植物试验表明，该方法具有较高的可持续性和农业应用的可行性。

Jinwei Xu, Chong Liu, Po-Chun Hsu, Jie Zhao,Tong Wu, Jing Tang, Kai Liu & Yi Cui*. Remediation of heavy metal contaminated soil by asymmetrical alternating current electrochemistry. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10472-x

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10472-x

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6. Angew：无枝晶锂金属负极中温度依赖的成核与生长

发展简单高效的方法来提高高能量密度锂金属电池的电化学稳定性十分重要。在本文中，悉尼科技大学汪国秀与斯坦福大学崔屹教授等探讨了温度依赖的锂枝晶成核与生长行为并通过将温度从20度提升至60度构建了一种无枝晶锂金属负极。一系列原位和非原位显微手段发现温度的提高会使得锂成核尺寸增大、成核势垒降低并且生长更加致密。他们发现高温下非质子电解液中亲锂性的增强和锂离子扩散系数的增大是实现无枝晶锂沉积行为的关键。无论是全电池还是半电池，该无枝晶负极在60度下的沉积都十分致密，并且实现了高库伦效率和循环寿命。

Kang Yan, Yi Cui, Guoxiu Wang et al.Temperature‐dependent Nucleation and Growth of Dendrite‐free Lithium Metal Anodes. Angewandte Chemie International Edition,2019.

DOI: 10.1002/ange.201905251

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.201905251?af=R

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7. JACS：电子-质子混合导体使电催化中键活化和电荷转移的空间分离

电化学能量转换需要同时促进底物键活化和电子-质子电荷转移的电极。传统的电极将这两种功能同时定位在一个单一的固液界面上。近日，麻省理工学院Yogesh Surendranath团队，建立了一种利用氧化膜中电子-质子混合导电(MEPC)来分离键活化和电荷转移的策略。

作者在铂催化剂和水电解质之间插入MEPC WO_x膜，实验发现，该复合电极对氢氧化反应(HOR)具有活性。与H₂活化发生在气体|固体界面相一致，复合电极HOR的电流密度比单一Pt|溶液界面上（受扩散限制）HOR大8倍以上。键激活和电荷分离步骤的分离也使得催化体系对电解质引入毒化物质和杂质有更强的耐受性。机理研究表明，在铂|气体界面的H₂活化通过块体WO_x中快速H-扩散与WO_x|溶液界面的电子-质子电荷分离耦合。因此，HOR的速率主要受Pt|WO_x边界上H -溢出速率的控制。

Bing Yan, Yogesh Surendranath*, et al. Mixed electron-proton conductors enable spatial separation of bondactivation and charge transfer in electrocatalysis. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b03327

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b03327

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8. JACS：SnO_x/Pt-Cu-Ni催化剂双位点串联机制促进ORR反应

设计高活性氧气还原反应(ORR)催化剂是提高燃料电池经济性的关键。以往的研究主要集中在Pt基合金催化剂上，其表面Pt是唯一的活性位点。近日，阿克伦大学Zhenmeng Peng，北美丰田研究院Hongfei Jia等多团队合作，报道了利用双活性位点进行ORR的新概念，并通过合成SnO_x/Pt-Cu-Ni异质结催化剂证明了该方法的有效性。与纯Pt-Cu-Ni催化剂相比，其表观比活性最大增强了40%，对应于界面位置上的10倍增强。进一步研究表明，变化的双位点串联机理：其中前两个步骤发生在SnO_x位点，其余步骤发生在相邻的Pt位点，使得能垒显著降低，从而提高了ORR活性。

Xiaochen Shen, Hongfei Jia,* Zhenmeng Peng*,et al. Dual-site cascade oxygen reduction mechanism on SnO_x/Pt-Cu-Nifor promoting reaction kinetics. Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.9b02286

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b02286

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9. JACS：室温液相条件，乙醇在贵金属表面通过C-C键断裂转化成CO₂和CH₄

C-C键的活化和裂解是初级醇，尤其是乙醇通过12电子转移通过催化/电化学转化制氢过程中的一个重要步骤。近日，新罕布什尔大学Xiaowei Teng等多团队合作，在常压、室温、液相中，研究了Rh催化乙醇经C-C键断裂生成CO₂和CH₄的反应。机理研究表明，贵金属表面乙醇C-C键的断裂非常迅速，C-C键断裂生成的α-CH_xO和β-CH_x碎片经氧化生成CO₂，同时β-CH_x利用-OH，β-CH_x和α-CH_xOH碎片的H原子的加氢生成CH₄。

Guangxing Yang, Xiaowei Teng*, et al. Conversion of Ethanol via C-C Splitting on Noble Metal Surfaces inRoom-temperature Liquid-phase. Journal of the American Chemical Society,2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13115

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b13115

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10. ACS Nano：近红外光激活的分子纳米机器可钻入并杀死细胞

莱斯大学James M. Tour团队、北卡罗莱纳州立大学王谷峰团队和英国杜伦大学Robert Pal团队利用双光子激发(2PE)可以使得分子纳米机器 (MNMs)能够穿透细胞膜杀死细胞。这可以有效避免之前用更具有破坏性的紫外线去诱导纳米机器产生细胞杀伤效应所造成的副作用。2PE具有很好的共焦性，因此可以实现极高的精度。而MNMs可以通过引入多肽实现对特定细胞的靶向。

Dongdong Liu, Gufeng Wang, James M. Tour,Robert Pal, et al. Near-Infrared Light Activates Molecular Nanomachines toDrill into and Kill Cells. ACS Nano, 2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b01556

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.9b01556