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形貌or电子作用:光催化中的活性vs选择性

前言:



1. 这篇文章用的是什么催化剂?做了什么反应?研究的重点是什么?

催化剂:普通得不能再普通的商业化TiO2(P25, P90, PC500)

光催化反应:简单得不能再简单的硬脂酸降解。

研究重点:TiO2自清洁应用中结构与催化活性/选择性的内在联系


2. 文章用了哪些简单的表征手段来替代那些复杂昂贵的仪器?

A. 如果要分析半导体的表面缺陷位,你会想到什么表征手段?

ESR当然可以,但如果没有怎么办?这篇文章中介绍了一种更简单的:电子滴定法


    仔细说来,其实原理也很简单:脱气的溶剂中,有空穴牺牲剂存在的情况下,TiO2粉末在光照下表面能够富集电子(Ti4+变成Ti3+,表面Ti3+富集的样品呈现灰蓝色,如上图a左所示),而采用硫堇(TH)作为电子受体,可以滴定TiO2表面的电子(TH由蓝色变为无色),进而定量地知道表面富集的电子浓度。


滴定原理:



    实验结果表明:表面富集的电子PC500>P90>P25,而表面电子的富集是由于TiO2中缺陷位所引起的,这些缺陷位通常是电子空穴的复合位点,因此,从电子结构的角度来说,P25优于P90和PC500.


B.半导体中形成的载流子量如何表征?

时间分辨的微波传导技术(TRMC),不知道这个常不常见,反正我没见过。而这篇文章介绍了一种较为常见的:表面光伏谱(Surface photovoltage)

SPV的基本原理也很简单,如下图所示:


当半导体受光照激发时,产生光生电子和空穴,由于两者迁移方向不同,形成了光生电场,导致内建电场的改变,进而影响其势垒的变化。光照前后势垒的变化量即为SPV信号,而载流子的量与SPV信号直接相关。



从上图可以看出,SPV信号强度为P25>P90>PC500,说明在P25上形成的载流子数目最多,也吻合电子滴定的结果(复合的载流子少)。从电子结构的角度来分析,P25是比较优异的光催化材料。


而从催化剂的比表面积来看,PC500>P90>P25



备注:这里并不是说这些方法都是本文提出来的,不过文章恰巧利用到了这些方法,因此罗列在这里,供有需要的朋友学习。


3. 光催化结果与形貌以及电子结构之间的关系


    最后作者研究了硬脂酸在TiO2上的光催化降解,采用原位红外进行测试(上图所示),结果表明P25上所降解的SA最少,PC500降解SA最多。光催化活性的高低与其形貌(颗粒尺寸,主要是比表面积)一致。

    而降解所生成的CO2的选择性,则恰好相反(下图所示),P25>P90>PC500. 其选择性与TiO2的电子结构一致.


简单点评:这篇文章属于那种非常平淡的基础研究,而我也绝对相信有很多人不喜欢这种类型的研究。不过,我觉得科研中breakthrough总是少的,而发现一些现象,能够利用一些简单的手段来推动一些基础认识,绝对是科研中最常见最普遍的。我不知道大家如何看待科研,我总觉得科研中平淡如水的时光总是多于波澜壮阔的日子。所以,踏踏实实地做简简单单的科研也是必备的一种心态。欢迎大家批评指正!


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