在唐朝前期，最令人头痛的外敌就是突厥了。尤其是东突厥，在隋朝末年之后，他们趁着中原分裂，从中渔利。直到贞观三年，李世民派出李靖、李勣两位大将奇袭东突厥，俘虏了颉利可汗，并将东突厥平灭，这才算了却了心头大患。李世民也因此被推举为天可汗，不仅是唐朝的皇帝，也是西域各民族的共主。
然而，在李世民驾崩后，东突厥蠢蠢欲动，不甘心被唐朝统治，这就是让唐高宗头痛不已的突厥复国运动。
仪凤四年，即公元679年，突厥十个部落推举阿史那都支为可汗，与西突厥另一个首领李遮匐共同反抗大唐，他们有十多万之众，还联合当时已经崛起的吐蕃，声势浩大。朝廷正准备征讨的时候，裴行俭告诉唐高宗：现在吐蕃正强盛，李敬玄征讨都已经失败，怎么能轻易动兵呢？现在波斯王刚好死了，他的儿子泥涅师在长安做人质，我派兵护送他回国，一定要路过突厥，可以用计谋解决问题。
裴行俭曾经经营过西域，很有才干，唐高宗了解他不是纸上谈兵之人，便允许了他的计策。
当裴行俭到达西域时，各国纷纷出来迎接。裴行俭放出舆论表示现在天气太热，一定要到秋凉之后才继续出发。不仅如此，他还相邀龟兹、于阗、疏勒、碎叶等部落的酋长一起打猎。
阿史那都支开始听说这支部队只是护送，人数不多，没有在意。后来听说他们要到秋凉之后才赶路，也没有多心。直到裴行俭带着打猎的各国年轻人上万余名，星夜赶路，距离他的营帐只有十多里的距离，才慌张起来。
此时，裴行俭派人召见阿史那都支，他一时想不到什么办法，只能带着五百人去见面，当场被擒获。当晚，裴行俭用阿史那都支的信物，召集其它叛军首领前来，如数擒获。第二天，裴行俭用骑兵火速袭击李遮匐，李遮匐听说阿史那都支被俘，知道大势已去，束手投降。
西域各国得知裴行俭不发一兵一卒就平定了叛乱，大为敬服，在碎叶城镌刻石碑以记录他的功勋。唐高宗大喜过望，为这次胜利改元调露，并且大赦天下。
然而在同年，突厥又以阿史那泥熟匐为可汗，二十四州响应。突厥号称几十万众，萧嗣业征讨都被击败，只能让裴行俭再次出马。此次他带领了三十万人，旌旗招展，《旧唐书》称：唐世出师之盛，未之有也！
此次裴行俭更是大展风采，先是将健卒装在粮草车中，任凭突厥人抢去。等到突厥放松警惕后，这一千多名精兵突然跳出，杀得突厥丢盔弃甲，再也不敢劫掠唐军的粮车。此后，裴行俭多次展现预测天气的能力，让部队躲过了狂风暴雨的袭击。部下无不惊异地询问原因，裴行俭则神秘而又傲然地说：
自今第如我节制，毋问我所以知也。——《新唐书》
面对这样的裴行俭，突厥人怎么能够匹敌，很快被唐军击败。乱军之中，阿史那泥熟匐被部下杀死，头颅都被献给了裴行俭，另一个突厥大将阿史那奉职更是被生擒，裴行俭再次班师回朝。
没想到裴行俭刚走，突厥又出了一个阿史那伏念自立为可汗，与先前的败部阿史德温傅一起又蠢蠢欲动。裴行俭再次调动军队，回到前线。他开展间谍战，让阿史那伏念和阿史德温傅相互猜忌。最终，阿史那伏念忍受不了，生擒了阿史德温傅并灭了其部众后，投降了裴行俭。
这样，裴行俭第三次出征突厥，又将一个自立可汗抓回了长安。只不过，因为裴行俭早年反对立武则天为皇后，宰相裴炎受武则天的授意，说阿史那伏念是被程务挺逼得走投无路才投降，根本不是裴行俭的功劳。这样立下大功的裴行俭却没有得到应有的封爵。
不光如此，高宗还将阿史那伏念等人处死，让突厥继续离心离德。两年后，突厥的一支部落再次反叛，裴行俭本来又要临危受命，可是还未出发，就病逝在长安的家中。一代将星，失去了再次展现才华的机会。
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