刘宝忠/王定胜/李保军Angew.：单原子合金优于单原子催化剂和纳米催化剂？

研究内容

            

单原子合金(SAAs)结合了单原子(SAs)和纳米颗粒(NPs)的优点，在多相催化领域发挥着极其重要的作用。然而，与单原子和NPs相比，理解SAAs在催化反应中的催化机制仍然是一个挑战。

            

河南理工大学刘宝忠、清华大学王定胜和郑州大学李保军通过将原子分散的Ru嵌入Ni NPs中合成的钌-镍SAAs(RuNi_SAAs)锚定在二维Ti₃C₂T_x MXene上。RuNi_SAA-3-Ti₃C₂T_x催化剂对氨硼烷(AB，NH₃BH₃)水解析氢表现出前所未有的活性，其质量比活性(r_mass)值为333 L min^-1 g_Ru^-1。相关工作以“Why do Single-Atom Alloys Catalysts Outperform both SingleAtom Catalysts and Nanocatalysts on MXene?”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。    

            

研究要点

            

要点1. 作者选择NH₃BH₃水解作为探针反应，系统地研究了NPs、SACs和SAAs在MXene上的结构和性能差异。MXene上的RuNi_SAAs结合了NPs、SACs和MXene的多重优势，促进AB水解的快速脱氢。

            

要点2. 具有最佳d带中心的RuNi_SAA-3-Ti₃C₂T_x实现了对AB水解的最高活性。其质量比活性(r_mass)值为333 L min^-1 g_Ru^-1。

            

要点3. 密度泛函理论(DFT)计算结果表明，与SAAs和NPs相比，由于合金化效应和金属-载体相互作用(MSI)引起的d带结构调制，SAAs在Ti₃C₂T_x上的锚定优化了AB和H₂O的解离以及AB水解过程中H*中间体的结合能力。

                

这项工作为开发和优化高效的氢相关催化剂提供了有用的设计原则，并证明了SAAs在能量催化方面优于NPs和单原子。

            

研究图文

            

图1. Ru_SAC-Ti₃C₂T_x、Ru_NPs-Ti₃C₂T_x和RuNi_SAA-Ti₃C₂T_x催化剂的制备示意图。    

图2. RuNi_SAA-3-Ti₃C₂T_x的形貌。    

图3. RuNi_SAA-3-Ti₃C₂T_x的结构表征。    

图4. 催化性能测试。    

图5. AB水解的机理研究。

            

文献详情

            

Why do Single-Atom Alloys Catalysts Outperform both SingleAtom Catalysts and Nanocatalysts on MXene?    

Shuyan Guan, Zhenluo Yuan, Zechao Zhuang, Huanhuan Zhang, Hao Wen, Yanping Fan, Baojun Li,* Dingsheng Wang,* Baozhong Liu*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316550