平定葱岭
苏定方平定西突厥阿史那贺鲁后，贺鲁旧部、葱岭（今帕米尔高原）以西的西突厥思结阙部俟斤都曼率其部众联合疏勒（今新疆西南喀什一带）、朱俱波（今新疆西南叶城一带）、喝般陀（又称葱岭国，今新疆西南塔什库尔干塔吉克县一带）三个国家再度反叛，攻破安西四镇之一于阗（今新疆和田一带）。
（新疆塔什库尔干塔吉克县石头城遗址，唐代开元年间曾在此设葱岭守捉所。塔吉克县位于帕米尔高原东，是喝盘陀国故地。喝盘陀在南北朝时期国力最为强盛，境内有12座城堡，都城周长二十余里）
显庆四年（659年）十一月，高宗诏令苏定方再度西征。大军经过长途跋涉抵达叶叶水（应为碎叶水，今吉尔吉斯斯坦和哈萨克斯坦境内的楚河），而敌军在马头川筑堡据守。
苏定方率一万精锐步兵、三千骑兵，疾速进兵。骑兵一昼夜强行军三百里，天明时便抵达城西十里，步兵随后掩至。都曼未料到唐军来得如此之快，大惊之下，慌忙率军在城门外抵抗，结果惨败，逃到马保城。苏定方丝毫不予敌喘息之机，又率骑兵追至城下。不久，唐军步兵也赶到，把城池围得水泄不通，并伐木制造攻城器械，遍布城下。同时派人晓谕都曼，降则不杀，不然城破之时，片甲不留。都曼心知无法脱身，不得已自缚出降。葱岭以西全部平定。
（帕米尔高原航拍图。帕米尔高原，中国古代称葱岭，平均海拔4500米以上）
显庆五年（660年）正月，唐军班师回到东都洛阳献俘，高宗亲临乾阳殿受降。有大臣奏请依律处死都曼，苏定方叩头请求说：“臣许诺不处死都曼，故他自缚出降，臣愿请求陛下免其死罪。”高宗非常欣赏苏定方的守信，说：“朕此次就不依律处死都曼，为卿保全信义。”于是赦免了都曼。苏定方因功增实封至五百户，迁任左武卫大将军。
（突厥骑兵）
龙朔元年（661年），大唐对原属西突厥势力范围内的葱岭以西诸国再次进行大规模设立行区划。“自于阗以西，波斯以东，凡十六国，以其王都为都督府，以其属部为州县。凡州八十，县百一十，军、府百二十六”，均隶属安西大都护府，“立碑于吐火罗以志之”。至此大唐帝国统辖的西部疆域直抵咸海（一说里海），臻于巅峰，为中华有史以来之最。
袭斩达延
高宗永徽元年（650年），吐蕃赞普松赞干布去世，大权旁落到大相禄东赞为首的噶氏家族手中，吐蕃重新开始对外扩张，首选目标就是大唐属国吐谷浑。经过多年经营，到显庆四年（659年），吐蕃军队控制了吐谷浑大部分地区，并屯驻重兵。
苏定方平定都曼叛乱后，班师回东都洛阳，路过已被吐蕃占据的吐谷浑故地乌海时，与八万吐蕃大军相遇。苏定方当时所带汉军和回纥扈从军不过万余人，还带着大量辎重及俘虏，他意识到如果与吐蕃正面交锋，将毫无胜算，必须智取。
由于是偶遇，吐蕃军队并无防范。苏定方发现不远处，就是身着虎豹衣、手执五方旗的吐蕃精锐士卒，在大军之中十分抢眼，他知道只有吐蕃中军士兵才是如此装束，心中顿时有了作战方案。他令唐军大部带辎重和俘虏悄然绕行，自己则挑选千余轻骑乘吐蕃不备之机直扑其中军，将其一举击溃，并斩杀主将。吐蕃主将被袭杀，一时间大乱，竟未能组织起有效反击。苏定方也不恋战，迅速脱离战场，率部离去。
极可能苏定方自己也不知道，他斩杀的是地位显赫、手握重兵的吐蕃副大相达延莽布支，而仅仅知道是一位高级别吐蕃官员。目前关于此战仅在《敦煌吐蕃历史文书·大事纪年·羊年》有极简要的记录：“达延莽布支于乌海之东岱处与唐朝苏定方交战。达延亦死，以八万之众败于一千。”从此记录推断，苏定方以一千对吐蕃八万，且击杀对方主将，大概率是一次极其精彩的突袭斩首行动，而不太可能是正面对战。汉文史书则没有关于此战的任何记录，也许史官觉得这次遭遇战只是苏定方扫平都曼后于班师途中的一段小插曲，在大唐无数次的征战中不值一提。也或许因为大唐当时主要战略方向在东面，不愿在西线彻底与吐蕃交恶，而吐蕃在未彻底灭亡吐谷浑之前，也不想与大唐摊牌，故双方对此战都做了低调处理，致使其未能见诸史册。
攻灭百济
贞观十五年（641年），百济太子扶余义兹继承王位。他与高句丽和倭国建立密切联系，而与大唐关系日渐疏远，并连年与大唐藩属国新罗交战，侵掠其土地，还与高句丽联手阻碍新罗与大唐交通，大唐多次遣使规劝百济无果。
永徽六年（655年）正月，高句丽又联合百济、靺鞨进攻新罗，攻占其北境三十余城，新罗王金春秋遣使向大唐求援。二月，高宗命左卫中郎将苏定方、营州都督程名振讨伐高句丽。五月，唐军渡过辽水，高句丽见唐军人少，于是渡过贵端水（今辽宁浑河）前来迎战。唐军奋力进击，大破高句丽军，焚毁新城（位于今辽宁抚顺高尔山和东山之间山谷）。苏定方因此次出征所立功劳拜授右屯卫将军，封临清县公。
（百济国王世系图。百济与高句丽同出一源。据传，高句丽创立者朱蒙之子温祚南下，于公元前18年在朝鲜半岛西南部建立国家，都慰礼城，因有十位大臣辅佐，故称“十济”，后来周边百姓归附，故改称“百济”，享祚678年）
显庆五年（660年），因又受高句丽、百济的侵扰，新罗王金春秋再次向大唐求救，高宗决定大举东征。与此前从陆路进攻高句丽，意图从北往南征服辽东不同，大唐决定这次用兵改走水路，先灭百济，然后南北夹击高句丽。
显庆五年（660年）三月十日，高宗任命苏定方为神丘道行军大总管，率左骁卫将军刘伯英等水陆大军十万人东征百济，又以新罗国王金春秋为嵎夷道行军总管，率领五万新罗兵协同唐军作战。
（538年，百济迁都泗沘。551年，联合新罗攻打高句丽，夺回之前被高句丽攻占的土地。此后，百济与新罗交恶，互相攻击。554年，圣王发兵攻打新罗，惨败，圣王死于乱军之中，百济从此走向没落）
八月，唐军从城山（今山东省荣成）横渡黄海，直抵熊津江口（今韩国锦江口），百济沿江屯兵据守。苏定方从东岸出兵，依山布阵，与百济军大战，水军则扬帆前进，遮天蔽海，相续而至。唐军斩敌数千，百济余众纷纷逃散。唐军又乘潮而上，战船首尾相连，驶入江中，飞桨击水，擂鼓呐喊，苏定方率步兵、骑兵夹江并进，直逼百济都城泗沘城（今韩国忠清南道扶余郡）。
（660年，苏定方从海路进兵平灭百济）
距城约二十里，百济举倾国之兵前来迎战。苏定方挥兵痛击，斩杀一万余人，乘胜攻入外城。百济国王扶余义慈及太子扶余隆逃奔北境，苏定方进军包围泗沘。义慈次子扶余泰素有野心，乘机自立为王，率众坚守。见此，扶余隆之子扶余文思对手下说：“大王与太子去往北境，叔父竟敢借机擅自称王，如果唐军撤退，我父子性命恐无法保全。”
于是率其左右从城上缘索而下，很多百姓在后跟随，扶余泰无法阻止。苏定方趁势命士卒登上城墙，树起唐军旗帜。城中人心惶恐，扶余泰自知继续对抗性命难保，于是打开城门，伏地请降。百济大将又将国王义慈抓来献降，太子隆与众城主慑于苏定方强大兵势，皆奉表归诚。百济平定。
（韩国第9号国宝，忠清南道扶余郡定林寺平济塔，为苏定方平灭百济后所刊刻的纪功碑，又称苏定方塔，篆书“大唐平百济国碑铭”）
大唐在百济五部，设立熊津等五所都督府，并置带方州，以百济各部酋长为都督、刺史。五都督府下辖三十七州，二百余城，七十六万户，尽入唐朝版图。九月，苏定方留下左骁卫郎将刘仁愿率领万名唐军，并联合新罗王子金仁泰所率的七千新罗兵，共同守卫熊津都督府，自己则率军带着百济国王及一众贵族，班师回朝。
显庆五年（660年）十一月一日，苏定方将百济国王扶余义慈及太子隆、王子泰等五十八人献俘于东都洛阳则天门。高宗为庆祝攻灭百济，赐天下欢宴三日，并加授苏定方之子苏庆节为尚辇奉御。
这一年，苏定方东西纵横万里，先平定葱岭，后扫灭百济，两次献俘东都，终唐一朝，一年内两次享受如此荣耀者，唯其一人。加上显庆二年（657年）灭亡西突厥，苏定方前后扫灭三国，皆生擒其主，军功之盛，难出其右。
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